一、环境水样品中痕量铀与钚的ICP-MS分析（论文文献综述）
牛永生[1]（2021）在《NF3在铀-钼分离中的应用研究》文中指出核能作为一种能量密度高、洁净、低碳的能源,近年来受到了前所未有的重视并得到有序发展。核燃料循环是核工业的基础,以铀的高效利用为目的的先进核燃料循环体系,因回堆复用的需求,对后处理得到的铀产物的纯度提出了较高的要求。在燃料循环中的铀转化和乏燃料后处理过程中,常采用氟化挥发技术转化或者回收铀,得到的UF6产物中通常含有以MoF6为代表的较难净化去除的高挥发性金属氟化物。目前普遍采用精馏法和选择性吸附法进行铀中去除钼等杂质。由于铀和钼高价氟化物的挥发性相差不大,且在吸附剂上的吸附-解吸附的行为较为相近,导致铀-钼两者的分离效果不理想。近年来,因熔盐堆液态燃料的特性,使得其全堆芯燃料充当辐照靶件辐照裂变生产99Mo成为可能,但要达到既不影响反应堆运行又能实现99Mo的有效提取,关键是如何在不改变核燃料铀的化学形态的前提下,分离提纯99Mo,钼中去铀也尤为重要。因此,无论是铀转化和乏燃料后处理过程中的铀产物的净化,还是医用核素99Mo生产过程中钼去除铀的要求,铀-钼两者的分离都是行业所面临和亟待解决的关键问题之一。为了解决上述问题,本论文提出利用NF3反应性对温度的敏感性,通过精准控制反应温度,进行NF3与钼、铀的有序反应,从而仅通过氟化反应实现铀-钼两者的有效分离。围绕上述思路,本课题首先建立了适用于反应过程在线监测的红外光谱分析技术,在此基础上,通过反应热力学理论计算分析、实验研究和放射性示踪实验验证,系统研究了气-固反应体系、熔盐体系和辐照后熔盐体系中铀-钼分离行为,取得了以下研究成果:（1）建立了适用于NF3与铀/钼反应及铀-钼分离的在线红外光谱监测和分析技术。该技术可实现对氟化产物UF6与MoF6准确定量,系统稳定可靠,检测数据标准偏差3.9%,置信度>95%,为NF3进行铀-钼分离研究奠定了基础。（2）在气-固两相反应体系中,温度对NF3与Mo粉和UF4的反应影响显着。当温度大于等于230℃时,NF3与Mo发生反应,温度从230℃增加到430℃时,Mo粉的平均反应速率由1.00 g Mo·h-1提高到2.31 g Mo·h-1;而对于NF3与UF4,温度大于450℃时方发生明显反应,在450℃-600℃温度范围内,UF4反应速率由1.53 g U·h-1提高到2.68 g U·h-1。结合反应过程气态产物在线红外光谱识别和固体物质XRD表征,表明NF3与Mo的反应经过中间产物MoF3,即:2NF3（g）+2Mo（s）=2MoF3（g）+N2（g）;2MoF3（s）+2NF3（g）=2MoF6（g）+N2（g）。UF4与NF3反应则直接生成UF6,即:2/3NF3（g）+UF4（s）=UF6（g）+1/3N2（g）。基于球形颗粒“未反应收缩核”数学模型计算得到:在230℃-430℃温度范围内,NF3与Mo反应速率常数由1.8×10-2增加到3.5×10-2min-1,反应的活化能为10.13 k J/mol;在450℃-600℃范围内,NF3与UF4反应速率常数由1.6×10-2min-1增加至3.1×10-2min-1,反应的活化能22.56 k J/mol。动力学研究结果表明,相比于UF4与NF3之间的反应,Mo与NF3的反应更容易进行,同时反应速度更快。在此基础上选定350℃条件下考察了铀/钼质量比对铀-钼分离效果的影响,表明钼对铀的分离因子为1.71×103和3.23×103。（3）在Li F-Be F2-Zr F4-UF4（64.5-29.5-5.0-1.0mol.%）熔盐体系中,通过连续升温实验,确定了NF3与Mo粉发生反应的温度为600℃及以上,而温度超过650℃时NF3才与UF4发生反应。结合XRD和XPS元素价态分析,熔盐体系中Mo粉与NF3反应直接生成MoF6。考虑到熔盐堆中裂变产物钼的存在形态除金属态外,还以氟化物形态存在,为此制备了MoF3,并确定了熔盐体系中NF3与MoF3发生反应的温度为570℃及以上。在570-600℃温度温度范围内,MoF3的平均氟化反应速率随反应温度的升高,由0.09 g MoF3/min提高到0.16g MoF3/min,同时转化率由76%提高至97%。特定温度585℃条件下,经过一定时间的反应,MoF3的转化率大于90%,Na OH碱液对产物MoF6收率约为90%,钼产物对铀的分离因子约为100。结合XRD和XPS分析,熔盐体系中MoF3与NF3之间的反应机制如下:2MoF3（d）+2NF3（g）=2MoF6（g）+N2（g）。（4）利用白光中子源辐照UF4获得裂变产物,开展了Li F-Be F2-Zr F4熔盐体系裂变产物99Mo氟化分离研究。研究表明在Li F-Be F2-Zr F4-UF4（辐照后,63.5-28.5-5.0-3.0 mol.%）熔盐中,在585℃下,通入0.2L/min NF390min后,熔盐中99Mo的比活度从7608.2 Bq/g盐降至155.0 Bq/g盐,分离率超过98%;与此同时,反应前后,熔盐中237U的放射性比活度在几乎未发生变化,表明绝大部分U仍留在熔盐相中。收集得到99Mo对237U的去污系数（DF）约为270。通过本课题的研究,利用NF3氟化剂的反应性对温度的敏感性,给出了实现大量铀中分离钼的新思路,即通过精确控制反应温度,先实现NF3与钼的充分反应,将绝大部分钼分离后,再通过升高温度进行铀的分离,铀-钼两者的分离系数可提高1-2个数量级。本研究工作不仅为乏燃料中铀的分离净化奠定了科学基础,同时也为实现熔盐反应堆生产99Mo提供了一种全新的技术路线。
邵阳,杨国胜,张继龙,罗敏,马玲玲,徐殿斗[2]（2021）在《人工放射性核素236U的分析方法进展及其应用》文中进行了进一步梳理铀-236是一种重要的人工放射性核素,是三种天然铀同位素之外可以应用在环境示踪、核应急、核取证以及核保障中的一种铀同位素.人工236U主要是由核燃料235U经过中子照射后吸收中子产生,因此,不同"年龄"阶段核燃料中的236U和其他同位素的比值（指纹特征）截然不同.同时不同反应堆类型中相应指纹特征也不尽相同.通过监测核燃料、可疑核材料以及环境样品中不同236U/238U、236U/235U同位素比值等指纹特征即可确认反应堆运行状况、追溯核材料来源出处,甚至可以开展放射性核污染物在环境中的迁移模拟等问题.铀-236属于低丰度同位素,其在核样品和环境样品中含量极低,因此,精确测定其同位素比值对236U在环境示踪、核应急、核取证以及核保障中的应用尤为重要.本综述中,作者总结了近年来痕量236U测定时样品前处理和检测分析技术的发展,尤其着重于236U同位素比值的质谱检测技术的发展,以及236U在核保障和环境中的示踪应用的研究进展.最后,对痕量236U检测和应用方面的研究提出展望.
赵永刚,杨群,李力力,柏磊[3]（2020）在《核保障技术的建立和发展》文中进行了进一步梳理国际原子能机构（IAEA）建立了比较完整的核保障体系并不断加以完善,以确保有能力核查保障协定所涉核材料所作申报的正确性和完整性。本文对IAEA核保障技术的建立和发展情况进行了描述。国内在核保障技术方面做了大量研究。建立和完善的针对不同对象的核材料非破坏性分析技术和破坏性分析技术在核材料管制中得到应用;在实体保护方面研发了封记技术,防伪胶粘封记与光纤电子封记已得到应用;建立了系列环境样品分析方法,其中微粒分析技术能力通过IAEA认证,微粉分析实验室正式纳入IAEA微粒分析网络实验室。对IAEA保障技术的发展趋势进行了分析,提出了核保障技术发展的建议。
汪向伟,梁漫春,吴飞,李钢,何水军,王显付[4]（2021）在《水中铀的分析方法研究进展》文中进行了进一步梳理水中铀的分析是环境领域重要的研究方向,对保障公众健康、保护自然环境而言意义重大。近年来,新的实际应用场景不断催生新的测量需求,水中铀的分析方法相应地取得了较快的进展。总结了近十年来国内外水中铀分析的主流方法,阐述了各种方法取得的进展,对其适用性以及优缺点进行了系统总结,最后对水中铀分析方法的未来发展趋势进行了展望。
丛海霞[5]（2020）在《钍基熔盐堆燃料及干法处理中的分析方法研究》文中进行了进一步梳理钍基熔盐堆用燃料盐由7Li F、BeF2、ZrF4、UF4和ThF4等氟化物原料盐按一定比例、一定工艺混合组成。原料盐的质量在一定程度上影响燃料盐的配制工艺,并影响反应堆的中子经济性。因此,需要从原料盐开始就进行质量控制,建立可靠、方便的质量分析方法是重中之重。另一方面,熔盐堆在运行一段时间后,会产生少量的锕系转换产物和裂变产物（10-510-8）;干法后处理不仅可以清除燃料盐中的部分中子毒物以使反应堆保持运转,同时还可以有效地提取易裂变材料或其前体。裂变产物在燃料盐干法后处理流程的走向是评估干法后处理流程的关键指标,因此,建立可靠的分析方法是确定流程和工艺研究的前提与保障。作为熔盐堆燃料盐的组成部分,原料盐和干法后处理对象的特殊性或分析的困难主要在于:（1）所关注的杂质种类多,包括碱金属、碱土金属、稀土元素和各种含氧酸根等;（2）氟化物溶解性差,特别是缺少ThF4和氟化稀土（ReFx）的溶解方法;（3）分析对象中所含元素的浓度范围宽（10-110-9）;（4）核材料中重元素铀和钍都是多光谱线元素,在采用电感耦合等离子体光谱法（ICP-OES）分析痕量杂质时常常会产生来自基体光谱线的干扰。因此,在分析之前往往需要采用专门的分离方法以除去大量的基体元素,而化学分离不可避免地会丢失部分杂质,或者引入一些外来杂质,使得核材料中能够被有效分析的杂质种类数受到一定的限制。本课题根据熔盐堆用原料盐质量控制和干法后处理流程评估的需求,从简化前处理流程和多元素同时分析的角度出发:开展了原料盐标准加入法-电感耦合等离子体质谱法（ICP-MS）分析痕量杂质的方法研究,并系统评估了所建立的无需基体分离、直接测定的分析流程;针对干法后处理流程评估样品,系统研究了ICP-OES中的光谱干扰和ICP-MS中的质谱干扰等问题,建立了不同浓度样品直接测定的分析方法。主要研究内容如下:1、微波消解-标准加入-ICP-MS法同时直接测定UF4中42种痕量杂质的研究。结果表明微波消解UF4简单、快速、有效;标准加入法可有效修正ICP-MS的基体抑制效应。采用标准物质验证了方法的准确性,加标回收率在92%111%之间,相对标准偏差低于10%,检出限在0.00040.072μg.g-1之间。2、微波消解和加热板赶酸相结合-标准加入-ICP-MS法同时直接测定ThF4中40种痕量杂质的研究。结果表明通过四次15 mL硝酸微波消解和加热板赶酸相结合的方法,可使0.1g难溶性ThF4样品溶解完全。加标0.1μg.g-1（Bi加标10μg.g-1）回收率在85%111%之间,相对标准偏差低于10%,表明该分析流程在痕量水平有较好的准确性和重复性。方法检出限在0.00010.08μg.g-1之间。3、ICP-MS直接同时分析LiF/BeF2/ZrF4中15种痕量稀土杂质的研究。针对ZrF4对稀土测试干扰优选了质量数,方法检出限在0.00030.009μg.g-1之间,在不同稀土杂质水平下（0.05、0.1和1.0μg.g-1）的加标回收率均在85%到111%之间,相对标准偏差优于10%。通过对原料盐中稀土杂质含量进行不确定度评估,分析了不确定度的来源,其中样品的制备、标准物质、标准曲线的拟合以及样品的重复实验是不确定度的主要来源,且样品制备过程对分析结果影响很大。4、针对钍基熔盐堆干法后处理流程中关键工艺段——铀氟化挥发工艺和减压蒸馏工艺,系统开展了工艺段进料和出料的溶解和分析方法的研究,分析对象包括模拟辐照后燃料盐、六氟化铀产物、氟化挥发剩余盐（减压蒸馏原料盐）、减压蒸馏回收盐和减压蒸馏剩余盐等。针对辐照后燃料盐和氟化挥发剩余盐（减压蒸馏原料盐）,研究了ICP-OES中的光谱干扰和ICP-MS中的质谱干扰等问题;针对不同浓度的元素浓度采用了不同的分析方法,考察了方法检出限、分析灵敏度、线性系数、加标回收率和方法适用范围等要素,优选了光谱谱线和质谱的质量数,覆盖了待测元素浓度从10-8到10-1的检测,裂片元素检出限在10-710-8之间。
张鹏[6]（2020）在《不同基体中铀及痕量超铀元素镎和镅的分离及分析》文中认为核能作为一种清洁能源,在我国能源布局中具有潜在的发展优势。在核能的应用过程中,因人为或自然原因,部分放射性核素被释放到环境中,引起一定的放射性污染,其中包括铀和超铀元素。它们半衰期长,化学毒性大,在环境安全评价、核废物地质处置以及生物效应等方面备受关注。土壤及水体是联系生物圈的主要媒介,开展对环境土壤及水体中铀和超铀元素的快速、准确测定,是环境监测和放射性核素安全评价的重要手段。环境样品基体复杂,铀和超铀元素含量低,需要经过预处理及化学分离纯化,进而建立相应的分析流程。本文根据样品基体特性选取相应的预处理方法,通过固相萃取树脂进行分离纯化,采用HR-ICP-MS测量目标元素含量,最终建立了环境土壤样品中铀的分析流程。同时研究了将Eu作为Am分析过程中示踪剂的可行性,结果表明在共沉淀及柱分离过程,Am和Eu的化学行为基本一致,最终将153Eu作为示踪剂建立了环境水样中241Am的分析流程。此外,针对质谱测量过程中238U对237Np的干扰,采用固相萃取法实现了U/Np的分离,为后续样品中锕系元素的同时分离分析奠定了基础。
伍徐孟[7]（2020）在《基于偶氮衍生物的铀比色传感器设计、性能及应用研究》文中研究表明作为一种从矿石中提取的放射性元素,铀已广泛应用于能源生产和军工领域中。凭借其较高的能源热值及较低的原料成本,铀能源与天然气和煤作为大规模发电领域的三大巨头在今后很长一段时间仍然具有绝对的统治地位。但随着核工业飞速发展,铀在开采,生产,后处理过程中所带来的一系列污染问题愈发凸显。不受管控的铀一旦迁移到环境中,将对其周围的土壤和水样等自然环境系统造成严重污染,从而给生物体带来不可逆的损害。因此,亟需研发一类能用于实际环境中放射性核素监测的技术来实现对环境样品中铀的快速,灵敏,高效的监测。当前,大多数铀传感器通过荧光法,伏安法,表面增强拉曼光谱法等方法实现对铀的检测。尽管这些技术在检测铀酰离子方面具有很高的灵敏度和选择性,但是高成本和复杂的仪器操作和样品制备限制了这些技术应用于现场的在线检测。由于比色法操作简便快捷,仪器价格低廉且检测现象易于观察,因此在现场和实时检测铀酰离子方面引起了极大的兴趣。但是,目前已开发的比色铀酰比色技术的灵敏度和选择性相对较低,不符合在环境中检测痕量铀酰离子的标准。因此,设计能有效提高铀酰灵敏度的比色传感器一直是学者研究的一个重要方向。本论文以偶氮衍生物结构为基础,合理设计并合成了两类对铀酰具有良好响应的比色传感器并探究了相关性能。同时,从机理上深入探究了传感器与铀作用的途径,并成功应用于实际环境样品中铀的在线检测。建立了一类环境铀样品实时,在线监测的方法,其具体工作如下:在第二章中,设计并合成了2-（5’-（对-（二苯氨基）苯基）-2’-吡啶基偶氮）-5-（二乙氨基）苯酚（简称S-LH）并将其用于比色法检测混合溶剂中的铀酰离子。通过密度泛函理论（DFT）计算发现,合理引入的三苯胺基团增加了S-LH对铀酰离子的色度差异,使铀酰离子的检测限比目前的UV-vis和裸眼检测限降低了大约一个数量级。同时,阐明了在不同pH下S-LH和铀的种态,通过种态的变化解释了加入铀酰离子前后溶液颜色变化的原因。稳定性常数实验表明,S-LH在检测铀过程中对其他金属离子具有出色的抗干扰性。通过HRMS,1H NMR滴定和DFT计算进一步证实了S-LH对UO22+的配位结构。最后,制备了S-LH的比色试纸以检测湘江水样中的铀,为现场检测环境中的铀酰离子提供了一种实时的方法。在第三章中,以理性设计方法为指导,开发了一种基于PADAP衍生物的比色铀传感器的通用高效筛选策略。基于理论计算的四个筛选步骤,最终成功地筛选并合成最佳化合物结构2-（5-（4-（9,9‘-二辛基-4‘-（4,4,5,5-四甲基-1,3,2-二氧杂硼烷））芴基）-2-吡啶偶氮）-5-二乙氨基酚（简称W1）,其最大紫外吸收波长相比PADAP具有明显的红移（约78 nm）。W1在结合铀酰离子后呈现红色→蓝色的显着颜色变化,检测限低至纳摩尔级,且具备优异的铀酰离子特异性、抗阴阳离子竞争性及可循环性。进一步地,通过实验和理论计算共同对W1配位铀酰离子的具体结构及配位趋势进行了分析。最重要的是,此配体成功应用于尾矿库周围环境样品中低浓度铀酰的检测;且其制备的比色检测试纸能快速、灵敏的监测环境样品中的痕量铀酰。该分析方法的建立为检测环境中痕量铀酰离子提供了一种有希望的实际应用途径。
曾凯[8]（2019）在《电喷雾质谱研究水相中多种有机酸—铀酰配合形态》文中进行了进一步梳理铀的配位化学特性决定了铀的毒性及其地球化学迁移等性质,铀配位化学特性研究是环境保护、生命安全以及放射性废物处置等方向的研究热点,但铀配合形态分析方法匮乏严重是制约铀水溶液化学研究的瓶颈。铀通常与氧元素结合形成铀酰化合物,本论文以建立、优化及应用电喷雾串联质谱快速定性分析水溶液中铀配合物形态的方法为主线。探究了定性离子、碰撞能力及质谱条件的选择;研究了多种有机酸铀酰的水相形态,阐述了这些有机酸铀酰在水中的存在形态及其质谱裂解规律;在以上研究基础上应用喷雾串联质谱研究了环境样品中的有机酸铀酰的水溶液配位化学形态,揭示了它们的存在形态。（1）本文建立的电喷雾串联质谱无标定性分析水相中铀形态的方法是:样液经电喷雾形成正离子,随后在质谱碰撞池中被120 eV、160 eV或200 eV的高能量中性氮气分子碰撞并发生解离,以检出m/z 269.9（[UO2]+）信号作为化合物离子是否含铀的依据。本方法在定性分析含铀酰形态时极大的降低了质谱解析的难度,具有对铀酰化合物形态的辨识度高、适用范围广、抗干扰能力强、分析效率高等优点。（2）甲酸、乙酸、乳酸、草酸、苹果酸、酒石酸及柠檬酸是环境中最常见的小分子有机酸,采用上述无标定性分析方法对水环境中常见的七种有机酸与铀结合形态进行研究和结构解析:定性分析出十一种甲酸铀酰、十五种乙酸铀酰、十二种乳酸铀酰、八种草酸铀酰、二十一种苹果酸铀酰、十三种酒石酸铀酰、十七种柠檬酸铀酰配合形态。研究还发现单铀酰基团最多只能结合两个草酸基团,能与其它有机酸基团形成三配位体的配合离子;甲酸、乙酸、乳酸、草酸的铀酰配合物为单铀酰基团与有机酸形成的单电荷离子;苹果酸、酒石酸、柠檬酸的铀酰配合物更复杂,既分析出单铀酰单电荷离子,也检测到双铀酰甚至三铀酰与有机酸基团配合形成的双电荷离子,还确定了三铀酰酒石酸聚合离子[（UO2）3Tar（HTar）2（H2Tar）2]2+等多种多铀酰聚合形态的化学结构。进一步分析这些有机酸铀酰离子的质谱特性,单有机酸-铀酰离子易通过有机酸基团内脱水或羧基的方式发生化学键断裂,多有机酸-铀酰配合物较难与水配合,易通过失去中性有机酸分子、有机酸基团内脱水或脱羧基的方式发生裂解;有机酸分子、有机酸阴离子与铀的结合键能存在差异,表现为有机酸分子最容易从配合物离子中解离,各有机酸铀酰配合形态的键解离所需能量大小依次为:有机酸-多聚铀酰间结合键>有机酸阴离子-铀酰结合键>有机酸分子-铀酰结合键。（3）采用ESI-MS/MS对乙酸、草酸及柠檬酸等的铀矿渣浸取液进行有机酸铀酰形态研究,在这些样液中分别分析出了五种乙酸铀酰、两种草酸铀酰及三种柠檬酸铀酰形态。以乙酸浸取液为研究对象,为提高乙酸铀酰形态的检测灵敏度建立了电喷雾串联质谱多反应监测（MRM）分析方法,在该模式下检测乙酸铀酰特征离子的灵敏度比在扫描模式下可提高十倍以上,可用于低铀浓度的环境样品中有机酸铀酰形态的分析。（4）目前植酸处理铀污染的应用研究多,但缺少植酸与铀的结合形态研究,采用电喷雾-串联质谱对植酸铀酰水相中的配合形态进行分析:发现可溶态植酸铀酰配合物结构中一个植酸分子结合一个铀酰基团,其中铀酰基团与植酸相邻的两个磷酸基团结合,并可继续配合H2O或磷酸基团形成九种植酸铀酰形态的离子;研究还发现存在可溶解与沉淀两种形式的植酸铀酰;采用多种方式分别对可溶态、沉淀态植酸铀酰进行表征,发现可溶态植酸铀酰的铀酰-磷酸酯红外特征峰较沉淀态更明显,XRD表征显示沉淀态植酸铀酰为典型的半晶态结构,而可溶态植酸铀酰为无定形固体。研究结果为植酸用于含铀废水、土壤的治理提供了深入的理论依据。综上,通过本论文的研究,为深入探索铀等核素与有机酸的水相配合形态研究提供方法支持。
徐梦媛[9]（2019）在《水环境中痕量砷和铀的卫生检验新方法研究》文中进行了进一步梳理第一章首先介绍国内外水环境中砷和铀的卫生检验方法研究的意义、背景和现状。其次概述本论文新建立检测方法中所涉及相关技术的基本设计原理,包括:分子印迹技术、无线传感法、共振光散射法和共振荧光法。最后阐述本论文的研究内容和创新点。第二章在本章中,使用三价砷（As（III））的核酸适配体（Ars-3）为识别元件,利用金纳米（AuNPs）和氧化石墨烯（GO）的信号放大作用,建立一种新的无线传感方法检测痕量砷。通过设计一条标记巯基的ssDNA,这条链能够与Ars-3互补形成一条不完全的dsDNA,该dsDNA在合适的条件下能在巯基部位标记AuNPs。当加入As（III）时,由于As（III）能与dsDNA中的Ars-3特异性的结合形成[As（III）-Ars-3]配合物并游离出ssDNA,又因GO对ssDNA有很强吸附作用,而被磁弹片表面的GO吸附而沉积,导致磁弹片振动频率的改变（Δf）,据此可实现As（III）的定量检测。优化后的检测条件为:将终浓度为0.5μmol/L的dsDNA-AuNPs加入小玻璃管中,再依次加入制备好的磁弹片,不同体积的砷标液,2.0%HAuCl4 50μL,0.05 mol/L抗坏血酸25μL,0.05 mol/L CTMAB 12μL在50℃孵育20 min,然后检测体系的频率信号变化值Δf。在最佳条件下,Δf与As（III）的浓度在0.530μg/L范围内呈线性,方法检出限（LOD）为0.41μg/L,r=0.9922。实验已应用于几种实际环境水样中痕量砷的测定,相对标准偏差小于5.31%,加标回收率在92.70%108.23%之间,结果满意。第三章应用金纳米颗粒和砷-核酸适配体（Ars-3）的特性,建立一种新的共振光散射法（RLS）检测水样中As的含量。聚二烯丙基二甲基氯化铵（PDDA）极易与金纳米颗粒（AuNPs）聚集,并导致体系共振光散射强度（I）增强。但Ars-3可以吸附在AuNPs的表面,防止其与PDDA作用而聚集,此时体系的I微弱。当加入As（III）时,Ars-3将与As（III）结合,失去对AuNPs的保护作用。在PDDA作用下,AuNPs聚集并且体系的I增强。共振光散射增强值（ΔI）与As（III）的量呈线性关系,可通过标准曲线法测定As的量。在最佳实验条件下,于544.6 nm波长处,体系的共振光散射增强值ΔI与As（III）的含量在0.5030 ng/mL范围内呈良好的线性关系,其线性回归方程为ΔIRLS=205.42cAs+379.99（ng/mL）,相关系数r=0.9976,检出限为0.34 ng/mL。本方法灵敏度好,仪器和试剂简单,操作简便,反应时间较短,可用于实际水样中As（III）含量的检测。第四章金纳米颗粒（AuNPs）能与罗丹明6G（Rh6G）发生敏感聚集反应,使体系的共振荧光强度（F）降低,砷特异性核酸适配体（Ars-3）在Rh6G-AuNPs-Ars-3体系中能够阻碍AuNPs与Rh6G聚集,使体系共振荧光强度保持较高水平。当在Rh6G-AuNPs-Ars-3体系中存在加入含砷离子样品时,Ars-3与砷离子特异性结合,AuNPs与Rh6G结合,体系共振荧光强度降低。实验证明,共振荧光强度的下降值与样品中砷的浓度呈线性相关,据此建立一种共振荧光法测定水中砷的新方法。在最佳实验条件下,体系的共振荧光强度的变化值（ΔF）与As（III）的含量在1.032.0μg/L范围内呈良好的线性关系,其线性回归方程为ΔF=1020.2 c+7679.7（μg/L）,相关系数r=0.9906,新建方法的检出限为0.50μg/L,该方法已用于实验中多种环境水样中砷的测定,相对标准偏差不大于2.72%,样品中加标回收率范围为95.50%103.37%之间。第五章应用分子印迹技术与光催化共振荧光法相结合,建立一种新的多相光催化共振荧光法检测水样中铀（VI）的含量。在体系中,RhG有很强的的共振荧光强度,当向体系中加入氧化剂KBrO3,RhG的共振荧光略有降低,说明原因可能是KBrO3在强光照射下可以将RhGred氧化成非荧光产物(RhGox),导致体系的共振荧光有轻微淬灭但反应速度很慢。当将自合成的铀酰磁性螯合吸附剂（Uranyl Magnetic Chelating Adsorbent,UMCA）加入到RhG-KBrO3体系中,观察到共振荧光强度的降低更加显着,说明UMCA可以提高铀的光催化活性,并加速了反应体系的荧光猝灭。实验表明,铀酰离子的含量与体系的共振荧光强度的减少值呈正相关,据此可通过标准曲线法检测U（VI）的含量。在最佳实验条件下,体系的共振荧光强度的变化值ΔF与U（VI）的含量在0.248.00μg/L范围内呈良好的线性关系,其线性回归方程为ΔF=79.362 c+138.63（μg/L）,相关系数r=0.9935。本方法灵敏度较高,仪器和试剂简单,制备好的UMCA可重复利用,可用于实际水环境中痕量U（VI）的检测。
王少飞[10]（2019）在《铀酰在银基底上的表面增强拉曼机制与痕量分析研究》文中指出铀酰（Ⅵ）离子及其配合物的高灵敏快速分析在核应急响应领域具有十分重要的需求,而现有分析方法难以兼顾铀酰离子的浓度分析与铀酰配合物的结构鉴定。表面增强拉曼散射（Surface-enhanced Raman Scattering,SERS）光谱技术可实现单分子检测,并提供分子的结构信息,有望实现铀酰离子及其配合物的痕量分析。现有关于铀酰化合物的SERS研究主要集中在制备具有强烈的电磁增强效应的银基SERS基底来提高O=U=O的拉曼信号强度,进而实现铀酰离子的痕量检测,但对其SERS机制缺乏统一认识,且在铀酰配合物的结构鉴定方面十分匮乏。此外,用于铀酰化合物SERS研究的大多数银基底在空气环境中的稳定性较差且无法重复使用,对铀酰离子的痕量检测能力仍需进一步提高。本论文针对银基SERS基底在铀酰离子及其配合物的痕量分析上存在的问题,制备了自组装银纳米颗粒基底、二氧化铪包覆的银纳米棒阵列基底以及Ag2O聚集体基底,探讨了铀酰离子在银基底上的电磁增强与电荷转移增强机制;考察了 SERS光谱的重现性、基底的稳定性与重复使用性以及基于这三类基底的SERS技术对铀酰离子的痕量检测能力;研究了铀酰配合物的SERS光谱与其结构之间的对应关系。本论文研究的主要结论有以下几方面。1、采用化学还原法制备了粒径均匀的银纳米颗粒,并通过自组装技术获得了结构规整、致密性较好的银纳米颗粒基底。本论文首次对铀酰离子在银基底上的拉曼峰位变化给出明确解释,即O=U=O的v1对称伸缩振动频率由871 cm-1降低至720 cm-1、826 cm-1分别是由铀酰离子与银基底之间的光致电荷转移、基态电荷转移效应所导致的。此外,铀酰离子在该基底上的SERS光谱重现性好,其拉曼增强效应来源于电磁增强与电荷转移增强机制的共同作用;基于该基底的SERS技术可实现铀酰离子的定量分析,检出限低达10-7 mol·L-1,与现有文献报道的基于银基底的SERS技术对铀酰离子的检测能力处于同一水平。2、采用电子束蒸发沉积技术制备了银纳米棒阵列,并利用原子层沉积技术在银纳米棒表面包覆二氧化铪薄膜。研究表明,二氧化铪薄膜有效隔绝了铀酰离子与银基底之间的电荷转移作用,使铀酰离子在二氧化铪包覆的银纳米棒阵列基底上的拉曼增强效应仅与电磁增强机制有关。此外,二氧化铪薄膜的包覆作用还显着提高了银基底的稳定性与重复使用能力;铀酰离子在该基底上的SERS光谱重现性好,表观拉曼增强因子达106;基于该基底的SERS技术对铀酰离子具有较好的痕量分析能力,检出限低达3.08×10-8 mol·L-1,优于大多数文献报道的基于银基底的SERS技术对铀酰离子的检测能力;不同类型的铀酰水解产物在该基底上的SERS峰位存在·定差异,可用于鉴定其结构信息;UO2（CO3）34-在该基底上的SERS峰位与其普通拉曼峰位近似相同,因此获得了近似原位增强的UO2（CO3）34-的SERS光谱,有利于水溶液环境中痕量UO2（CO3）34-的结构分析。基于可重复使用的二氧化铪包覆的银纳米棒阵列基底,本论文首次提出了一种能够兼顾铀酰离子的浓度检测与铀酰配合物结构鉴定的SERS技术,具有一定的实际应用前景。3、采用化学沉淀法制备了 Ag20聚集体基底。铀酰离子在Ag20聚集体上的SERS机制为激光诱导电子从Ag20的价带转移至铀酰离子的LUMO,导致O=U=O键长增加,进而提高其极化率,获得较强的拉曼信号（表观拉曼增强因子高达105）。因此,铀酰离子在该基底上的SERS效应主要源于光致电荷转移增强机制,与电磁增强机制无关。Ag20聚集体对铀酰离子的吸附能力较强,利用基底的富集作用可检测出10-8 mol·L-1甚至更低浓度铀酰离子的拉曼信号。此外,与现有的基于银基底的SERS技术对铀酰离子的痕量分析相比,Ag20聚集体易于制备、稳定性好且背景信号弱,有利于铀酰离子的精确分析;基于Ag20聚集体的SERS技术可排除许多杂质分子、离子的干扰而选择性地检测铀酰离子,有望应用于复杂水溶液环境下铀酰离子的痕量分析;常见铀酰配合物在Ag20聚集体上的SERS光谱存在一定差异,可用于鉴定其结构信息。本论文首次发现了光致电荷转移增强机制对吸附于Ag20聚集体上的铀酰离子的拉曼增强效应,进而证明了铀酰离子在银基底上也存在光致电荷转移增强机制且对其拉曼增强有重要贡献。本论文建立了可用于核应急响应领域铀酰化合物快速现场分析的SERS技术。该方法灵敏度高、检出限低,能够在非常短的时间内（几分钟）提供分析结果,较好地满足了核应急响应领域对分析技术的要求。此外,在本论文建立的研究平台上还能够开展其它锕酰类化合物的SERS研究,相关成果有望用于核应急响应领域所需的各类锕酰化合物的快速现场分析。
二、环境水样品中痕量铀与钚的ICP-MS分析（论文开题报告）
（1）论文研究背景及目的
此处内容要求：
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景，再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题，并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例：
本文主要提出一款精简64位RISC处理器存储管理单元结构并详细分析其设计过程。在该MMU结构中,TLB采用叁个分离的TLB,TLB采用基于内容查找的相联存储器并行查找,支持粗粒度为64KB和细粒度为4KB两种页面大小,采用多级分层页表结构映射地址空间,并详细论述了四级页表转换过程,TLB结构组织等。该MMU结构将作为该处理器存储系统实现的一个重要组成部分。
（2）本文研究方法
调查法：该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法：用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法：通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法：通过调查文献来获得资料，从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法：依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法：对研究对象进行“质”的方面的研究，这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法：通过具体的数字，使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法：运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法：这是社会科学用来分析社会现象的一种方法，从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法：通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
三、环境水样品中痕量铀与钚的ICP-MS分析（论文提纲范文）
（1）NF3在铀-钼分离中的应用研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| abstract |
| 第1章 引言 |
| 1.1 氟化挥发技术在核燃料循环中的作用 |
| 1.2 氟化挥发中铀的分离纯化问题 |
| 1.3 铀-钼分离研究现状 |
| 1.3.1 国外铀-钼分离研究 |
| 1.3.2 中国铀-钼分离研究现状 |
| 1.4 ~(99)Mo分离和提取技术现状 |
| 1.5 NF_3在氟化反应中的研究现状 |
| 1.6 本课题的提出与研究内容 |
| 第2章 实验部分 |
| 2.1 实验材料和仪器 |
| 2.1.1 实验试剂材料 |
| 2.1.2 实验仪器 |
| 2.2 实验装置 |
| 2.2.1 氟化反应装置 |
| 2.2.2 在线红外光谱监测和分析装置 |
| 2.3 实验分析方法 |
| 2.3.1 氟化反应过程分析 |
| 2.3.2 原料转化率和产物回收率 |
| 2.3.3 铀-钼分离因子 |
| 2.3.4 样品分析和表征 |
| 第3章 在线红外光谱监测和分析技术 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 在线红外光谱装置搭建与检测原理 |
| 3.2.1 红外光谱检测与定量分析原理 |
| 3.2.2 气体样品池和窗片选型 |
| 3.2.3 在线红外监测装置接入 |
| 3.2.4 红外在线取样与数据采集 |
| 3.3 红外在线监测方法的可行性和准确性分析 |
| 3.3.1 红外光谱在线测量的可行性 |
| 3.3.2 红外光谱仪测量数据误差分析 |
| 3.4 小结 |
| 第4章 气-固反应体系铀与钼的氟化分离研究 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 NF_3与Mo/UF_4粉末反应的热力学理论分析 |
| 4.3 NF_3与Mo/UF_4粉末有效反应温度 |
| 4.4 NF_3与Mo粉末反应工艺及反应动力学研究 |
| 4.4.1 氟化过程 |
| 4.4.2 平均氟化反应速率和NF_3气体利用率 |
| 4.4.3 NF_3与Mo粉末反应动力学 |
| 4.5 NF_3与UF_4粉末氟化反应及反应动力学 |
| 4.5.1 氟化过程 |
| 4.5.2 平均氟化反应速率和NF_3气体利用率 |
| 4.5.3 NF_3与UF_4粉末的反应动力学 |
| 4.6 氟化反应铀-钼分离研究 |
| 4.6.1 氟化过程 |
| 4.6.2 平均反应速率和NF_3气体利用率 |
| 4.6.3 产物收集率和铀-钼分离因子 |
| 4.7 小结 |
| 第5章 熔盐体系下铀与钼的氟化分离研究 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 熔盐体系下NF_3与Mo、MoF_3及UF_4氟化反应的热力学理论分析 |
| 5.3 熔盐制备 |
| 5.4 熔盐体系中UF_4与Mo粉分离研究 |
| 5.4.1 熔盐体系NF_3与Mo及UF_4有效反应的温度确定 |
| 5.4.2 NF_3氟化分离LiF-BeF_2-ZrF_4-UF_4模拟燃料盐中Mo |
| 5.4.3 熔盐体系中NF_3与Mo氟化反应机理 |
| 5.5 熔盐体系熔盐体系中UF_4与MoF_3分离研究 |
| 5.5.1 MoF_3制备 |
| 5.5.2 LiF-BeF_2-ZrF_4基盐中NF_3与MoF_3/UF_4有效反应温度确定 |
| 5.5.3 NF_3氟化分离LiF-BeF_2-ZrF_4-UF_4模拟燃料盐中MoF_3 |
| 5.5.4 熔盐体系NF_3与MoF_3的反应机理 |
| 5.6 小结 |
| 第6章 熔盐堆模拟燃料盐体系~(99)Mo氟化分离研究 |
| 6.1 引言 |
| 6.2 熔盐堆模拟燃料盐制备 |
| 6.3 熔盐堆模拟燃料盐体系~(99)Mo 氟化分离 |
| 6.4 小结 |
| 第 7 章 总结与展望 |
| 7.1 主要研究成果 |
| 7.2 展望 |
| 参考文献 |
| 致谢 |
| 作者简历及攻读学位期间发表的学术论文与研究成果 |
（2）人工放射性核素236U的分析方法进展及其应用（论文提纲范文）
| 1 引言 |
| 2 236U的检测分析技术 |
| 2.1 放射化学法前处理 |
| 2.2 铀同位素净化分离方法 |
| 2.3 质谱检测分析 |
| 2.4 单颗粒铀检测分析 |
| 3 铀同位素在核保障和环境中的应用 |
| 3.1 铀同位素在核保障中的应用 |
| 3.2 铀同位素在环境中的示踪应用 |
| 4 总结和展望 |
（3）核保障技术的建立和发展（论文提纲范文）
| 1 核保障技术的建立与发展 |
| 1.1 NDA技术 |
| 1.2 DA技术 |
| 1.3 C/S技术 |
| 1.4 环境取样分析技术 |
| 2 核保障技术发展趋势与展望 |
| 2.1 IAEA保障监督技术的发展趋势[33-37] |
| 2.2 展望 |
| 3 结论 |
（4）水中铀的分析方法研究进展（论文提纲范文）
| 1 水中铀分析的标准方法 |
| 2 水中铀分析的主流方法 |
| 2.1 分光光度法 |
| 2.2 荧光法 |
| 2.2.1 激光/紫外脉冲荧光法 |
| 2.2.2 全反射X射线荧光法（TXRF) |
| 2.3 高效液相色谱法 |
| 2.4 电感耦合等离子体原子发射光谱法（ICP-AES) |
| 2.5 电感耦合等离子体质谱法（ICP-MS) |
| 2.6 溶出伏安法 |
| 2.7 放射性分析方法 |
| 2.7.1 γ能谱法 |
| 2.7.2 α能谱法 |
| 2.7.3 液闪α能谱法 |
| 3 不同分析方法的比较 |
| 4 结果与讨论 |
（5）钍基熔盐堆燃料及干法处理中的分析方法研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 第1章 引言 |
| 1.1 熔盐堆和钍铀燃料循环 |
| 1.1.1 熔盐堆 |
| 1.1.2 TMSR燃料 |
| 1.1.3 熔盐堆燃料干法后处理 |
| 1.2 TMSR核燃料和干法后处理中的分析化学问题 |
| 1.2.1 TMSR核燃料的分析问题 |
| 1.2.2 干法后处理中氟化物分析问题 |
| 1.3 核能应用中的分析化学 |
| 1.3.1 核能应用中的分析化学 |
| 1.3.2 氟化物的溶解 |
| 1.3.3 仪器分析 |
| 1.4 本文的研究思路和主要内容 |
| 第2章 实验方法 |
| 2.1 仪器和试剂 |
| 2.1.1 主要试剂 |
| 2.1.2 主要仪器 |
| 2.2 仪器工作参数 |
| 2.3 分析方法验证 |
| 2.3.1 过程空白 |
| 2.3.2 方法检出限 |
| 2.3.3 方法定量限 |
| 2.3.4 校准曲线 |
| 2.3.5 准确度 |
| 2.4 数据处理和分析 |
| 第3章 UF_4中痕量杂质的分析方法研究 |
| 3.1 前言 |
| 3.2 实验过程 |
| 3.2.1 样品前处理过程 |
| 3.2.2 标准溶液的制备 |
| 3.2.3 样品的分析 |
| 3.3 结果与讨论 |
| 3.3.1 消解方法比较 |
| 3.3.2 赶酸过程对硼元素的影响 |
| 3.3.3 基体效应的影响 |
| 3.3.4 方法验证 |
| 3.3.5 分析方法的表征 |
| 3.4 本章小结 |
| 第4章 ThF_4中痕量杂质的分析方法研究 |
| 4.1 前言 |
| 4.2 实验过程 |
| 4.2.1 样品前处理过程 |
| 4.2.2 标准溶液的制备过程 |
| 4.2.3 样品的分析过程 |
| 4.3 结果与讨论 |
| 4.3.1 ThF_4的溶解方法 |
| 4.3.2 分析方法的准确性和精密度检验 |
| 4.3.3 方法的检出限和定量限 |
| 4.3.4 线性范围 |
| 4.3.5 ThF_4样品分析结果 |
| 4.4 本章小结 |
| 第5章 熔盐堆原料盐中痕量稀土的分析方法研究 |
| 5.1 前言 |
| 5.2 实验过程 |
| 5.2.1 LiF实验过程 |
| 5.2.2 BeF_2实验过程 |
| 5.2.3 ZrF_4实验过程 |
| 5.3 结果与讨论 |
| 5.3.1 LiF中痕量稀土分析 |
| 5.3.2 BeF_2中痕量稀土分析 |
| 5.3.3 ZrF_4中痕量稀土分析 |
| 5.4 本章小结 |
| 第6章 用于TMSR燃料盐干法后处理流程评估的分析方法研究. |
| 6.1 前言 |
| 6.2 实验部分 |
| 6.2.1 前处理方法 |
| 6.2.2 分析方法 |
| 6.3 结果与讨论 |
| 6.3.1 模拟辐照后燃料盐(氟化挥发原料盐)分析 |
| 6.3.2 模拟六氟化铀产物的分析 |
| 6.3.3 氟化挥发剩余盐(减压蒸馏原料盐)的分析 |
| 6.3.4 减压蒸馏回收盐的分析 |
| 6.3.5 减压蒸馏剩余盐的分析 |
| 6.4 本章小结 |
| 第7章 总结和展望 |
| 7.1 总结 |
| 7.2 创新点 |
| 7.3 展望 |
| 参考文献 |
| 致谢 |
| 作者简历及攻读学位期间发表的学术论文与研究成果 |
（6）不同基体中铀及痕量超铀元素镎和镅的分离及分析（论文提纲范文）
| 中文摘要 |
| Abstract |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 引言 |
| 1.2 铀的来源及其水溶液化学 |
| 1.2.1 铀的来源及环境行为 |
| 1.2.2 铀的水溶液化学 |
| 1.3 Np和Am的来源与性质 |
| 1.3.1 Np和Am的来源 |
| 1.3.2 Np和Am的水溶液化学 |
| 1.3.3 Np和Am的环境行为与危害 |
| 1.4 环境样品中铀、镎及镅的分析测定 |
| 1.4.1 环境样品预处理 |
| 1.4.2 化学分离与纯化 |
| 1.4.3 回收率测定 |
| 1.4.4 仪器分析方法 |
| 1.5 本课题的选题意义及研究内容 |
| 1.5.1 选题意义 |
| 1.5.2 研究内容 |
| 第二章 实验器材及实验方法 |
| 2.1 实验试剂及仪器 |
| 2.1.1 主要实验试剂 |
| 2.1.2 实验仪器 |
| 2.2 实验方法 |
| 2.2.1静态吸附实验 |
| 2.2.2动态柱实验 |
| 2.2.3 环境土壤样品中铀的分析实验方法 |
| 2.2.4 镅铕化学行为相似性研究实验方法 |
| 2.2.5 锕系元素的分离纯化实验方法 |
| 2.2.6 测量方法 |
| 第三章 环境土壤样品中铀的快速分析方法研究 |
| 3.1 土壤样品预处理 |
| 3.2 实验结果与讨论 |
| 3.2.1 U(VI)在TEVA树脂/U/TEVA树脂上的吸附行为研究 |
| 3.2.2 U(VI)在TEVA树脂上的吸附机理探究 |
| 3.2.3 Fe(III)/Fe(II)对铀在TEVA树脂上的负载行为影响 |
| 3.2.4 U(VI)在TEVA树脂和U/TEVA树脂上的柱行为研究 |
| 3.2.5 环境土壤样品中U(VI)的快速分析流程 |
| 3.2.6 实际土壤样品中U(VI)的快速分析 |
| 3.3 小结 |
| 第四章 环境水体样品中镎和镅的分离及分析 |
| 4.1 实验结果与讨论 |
| 4.1.1 镅铕化学行为相似性探究 |
| 4.1.2 柱实验加标回收 |
| 4.1.3 锕系元素的分离 |
| 4.2 小结 |
| 第五章 总结与展望 |
| 5.1 总结 |
| 5.2 不足与展望 |
| 参考文献 |
| 在学期间的研究成果 |
| 致谢 |
（7）基于偶氮衍生物的铀比色传感器设计、性能及应用研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 第1章 绪论 |
| 1.1 引言 |
| 1.2 铀在环境及生物体中的危害 |
| 1.3 铀检测传感器进展 |
| 1.3.1 比色法 |
| 1.3.2 紫外-可见光分光光度法 |
| 1.3.2.1 小分子配体 |
| 1.3.2.2 光极(Optode) |
| 1.3.3 荧光法 |
| 1.3.3.1 基于光致电子转移机理(PET)的荧光铀酰传感器 |
| 1.3.3.2 基于聚集诱导发光机理(AIE)的荧光铀酰传感器 |
| 1.3.3.3 基于荧光共振能量转移机理(FRET)的荧光铀酰传感器 |
| 1.3.3.4 其他类型的荧光铀酰传感器 |
| 1.3.4 其他光谱学方法 |
| 1.4 铀光学传感器总结及展望 |
| 1.5 本课题研究意义及内容 |
| 第2章 基于三苯胺作为修饰基团的偶氮衍生物合成、表征及其对铀酰离子作用的性能探究 |
| 2.1 引言 |
| 2.2 实验部分 |
| 2.2.1 实验试剂 |
| 2.2.2 实验仪器 |
| 2.2.3 实验步骤 |
| 2.2.3.1 S-LH的合成 |
| 2.2.3.2 UO_2~(2+)-S-LH配合物的合成 |
| 2.2.4 光谱测试 |
| 2.2.5 酸解离常数的测定 |
| 2.2.6 加标水样测试 |
| 2.2.7 比色试纸和变色油墨的制备及显色 |
| 2.2.8 理论计算参数设置 |
| 2.3 结果与讨论 |
| 2.3.0 DFT指导设计S-LH以增强其对铀的显色能力 |
| 2.3.1 溶剂种类、溶剂比例、响应时间优化 |
| 2.3.2.1 溶剂种类对S-LH检测的影响 |
| 2.3.2.2 溶剂比例对S-LH检测的影响 |
| 2.3.2.3 响应时间对S-LH检测的影响 |
| 2.3.2 S-LH与铀配位过程中pH的影响 |
| 2.3.3 S-LH对铀酰离子的紫外滴定实验及灵敏度测定 |
| 2.3.4 S-LH对铀酰离子的选择性及阴阳离子竞争性实验探究 |
| 2.3.4.1 S-LH对铀酰离子的选择性探究 |
| 2.3.4.2 S-LH检测铀酰离子时阴阳离子的竞争性实验探究 |
| 2.3.5 通过DFT计算探究S-LH对铀的结合模式及响应机制 |
| 2.3.6 S-LH在环境样品中的应用探究 |
| 2.4 本章小结 |
| 第3章 基于芴为修饰基团的超灵敏铀酰识别偶氮衍生物的合理设计、表征及应用探究 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 实验部分 |
| 3.2.1 实验试剂 |
| 3.2.2 实验仪器 |
| 3.2.3 实验步骤 |
| 3.2.3.1 3,5-2Br-PADAP的制备 |
| 3.2.3.2 9,9-二辛基芴-2,7-二硼酸频哪醇酯的制备 |
| 3.2.3.3 配体W1的制备 |
| 3.2.4 UV-vis光谱测试 |
| 3.2.5 W1的酸解离常数测定 |
| 3.2.6 W1的实际样品测定 |
| 3.2.7 理论计算参数设置 |
| 3.3 结果与讨论 |
| 3.3.1通过理论计算合理设计传感器W1 |
| 3.3.2 W1最佳检测条件确定 |
| 3.3.3 W1对铀酰检测性能探究(检测限,特异性,抗干扰性,可循环性) |
| 3.3.4 实验和DFT共同分析W1结合铀酰离子机制 |
| 3.3.5 W1应用于实际环境样品检测 |
| 3.4 本章小结 |
| 第4章 结论 |
| 参考文献 |
| 附录 |
| 作者攻读学位期间的科研成果 |
| 致谢 |
（8）电喷雾质谱研究水相中多种有机酸—铀酰配合形态（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 第一章 引言 |
| 1.1 立题依据与研究意义 |
| 1.2 铀污染的来源 |
| 1.3 铀的分析方法介绍 |
| 1.3.1 铀总量分析方法 |
| 1.3.2 铀形态分析方法 |
| 1.4 研究内容 |
| 1.5 创新点 |
| 1.6 研究路线 |
| 第二章 水相中有机酸铀酰配合物电喷雾质谱定性方法研究 |
| 2.1 前言 |
| 2.2 建立电喷雾质谱法定性分析铀酰形态方法 |
| 2.2.1 材料与方法 |
| 2.2.2 结果与讨论 |
| 2.3 铀酰离子质谱裂解密度泛函理论计算 |
| 2.4 本章小结 |
| 第三章 水相中多种有机酸铀酰形态电喷雾质谱解析 |
| 3.1 前言 |
| 3.2 材料与方法 |
| 3.3 结果与讨论 |
| 3.3.1 水相中甲酸铀酰形态的质谱解析 |
| 3.3.2 水相中乙酸铀酰形态的质谱解析 |
| 3.3.3 水相中乳酸铀酰形态的质谱解析 |
| 3.3.4 水相中草酸铀酰形态的质谱解析 |
| 3.3.5 水相中苹果酸铀酰形态的质谱解析 |
| 3.3.6 水相中酒石酸铀酰形态的质谱解析 |
| 3.3.7 水相中柠檬酸铀酰形态的质谱解析 |
| 3.4 本章小结 |
| 第四章 铀矿渣有机酸浸取液的电喷雾质谱形态研究 |
| 4.1 前言 |
| 4.2 材料与方法 |
| 4.2.1 试剂与仪器 |
| 4.2.2 前处理条件 |
| 4.2.3 仪器条件 |
| 4.3 结果与讨论 |
| 4.3.1 铀矿渣浸取液中乙酸铀酰形态解析 |
| 4.3.2 质谱条件对浸取液中乙酸铀酰形态响应的影响 |
| 4.3.3 溶液浓度对乙酸铀酰形态响应的影响 |
| 4.3.4 铀矿渣浸取液中乙酸铀酰形态定性分析方法的优化 |
| 4.3.5 铀矿渣浸取液的其它有机酸铀酰形态分析 |
| 4.4 本章小结 |
| 第五章 植酸铀酰的形态研究 |
| 5.1 前言 |
| 5.2 材料与方法 |
| 5.2.1 材料与试剂 |
| 5.2.2 样品的制备 |
| 5.2.3 表征方法 |
| 5.3 结果与讨论 |
| 5.3.1 水相中植酸铀酰形态的质谱解析 |
| 5.3.2 植酸铀酰初始浓度对可溶态植酸铀酰形态的影响 |
| 5.3.3 植酸铀酰形态的表征 |
| 5.4 本章小结 |
| 第六章 结论与展望 |
| 6.1 主要结论 |
| 6.2 研究展望 |
| 参考文献 |
| 致谢 |
| 附录：攻读博士学位期间的主要研究成果 |
（9）水环境中痕量砷和铀的卫生检验新方法研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 主要缩写符号与对照 |
| 第1章 绪论 |
| 1.1 砷和铀卫生检验方法的研究背景和意义 |
| 1.2 砷和铀检测方法的研究现状 |
| 1.3 分子印迹技术 |
| 1.4 核酸适配体 |
| 1.5 基本原理 |
| 1.5.1 无线传感法原理 |
| 1.5.2 共振光散射法的定量依据 |
| 1.5.3 共振荧光法的基本原理 |
| 1.6 研究内容和创新之处 |
| 第2章 基于核酸适配体识别活性的无线传感法检测砷 |
| 2.1 引言 |
| 2.2 实验部分 |
| 2.2.1 仪器与试剂 |
| 2.2.2 试剂准备 |
| 2.2.3 实验原理 |
| 2.2.4 实验方法 |
| 2.3 结果与讨论 |
| 2.3.1 振动频移信号曲线图 |
| 2.3.2 吸收光谱图 |
| 2.3.3 实验条件的优化 |
| 2.3.4 共存干扰物的影响 |
| 2.3.5 标准曲线、检出限与精密度 |
| 2.3.6 样品分析 |
| 2.4 结论 |
| 第3章 基于PDDA聚集金纳米共振光散射法检测砷 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 实验部分 |
| 3.2.1 仪器与试剂 |
| 3.2.2 实验方法 |
| 3.3 结果与讨论 |
| 3.3.1 实验原理 |
| 3.3.2 共振光散射光谱 |
| 3.3.3 实验条件的优化 |
| 3.3.4 共存干扰物的影响 |
| 3.3.5 标准曲线、检出限和精密度 |
| 3.3.6 样品分析 |
| 3.4 结论 |
| 第4章 基于核酸适配体的金纳米淬灭罗丹明6G共振荧光法检测砷 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 实验部分 |
| 4.2.1 仪器与试剂 |
| 4.2.2 实验方法 |
| 4.3 结果与讨论 |
| 4.3.1 实验原理 |
| 4.3.2 检测溶液体系中Rh6G的荧光光谱 |
| 4.3.3 不同体系中Rh6G的共振荧光光谱 |
| 4.3.4 实验条件的优化 |
| 4.3.5 共存离子的干扰 |
| 4.3.6 标准曲线、检出限及精密度 |
| 4.3.7 样品分析 |
| 4.4 结论 |
| 第5章 精准检测环境水样痕量铀多相光催化共振荧光法 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 实验部分 |
| 5.2.1 仪器与试剂 |
| 5.2.2 实验方法 |
| 5.3 结果与讨论 |
| 5.3.1 机制探讨 |
| 5.3.2 RhG的荧光光谱 |
| 5.3.3 实验条件的优化 |
| 5.3.4 共存干扰物的影响 |
| 5.3.5 标准曲线、检出限及精密度 |
| 5.3.6 样品分析 |
| 5.4 结论 |
| 参考文献 |
| 综述 |
| 参考文献 |
| 作者攻读学位期间的科研成果 |
| 致谢 |
（10）铀酰在银基底上的表面增强拉曼机制与痕量分析研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 铀酰离子及其配合物的分析方法简介 |
| 1.1.1 铀酰离子的浓度分析方法 |
| 1.1.2 铀酰配合物的结构鉴定方法 |
| 1.1.3 小结 |
| 1.2 表面增强拉曼散射光谱的机理与应用 |
| 1.2.1 SERS的机理研究 |
| 1.2.2 SERS在痕量分析领域的应用研究 |
| 1.2.3 小结 |
| 1.3 铀酰化合物的SERS研究现状 |
| 1.3.1 直接检测法 |
| 1.3.2 间接检测法 |
| 1.3.3 小结 |
| 1.4 论文的研究方法与研究内容 |
| 第二章 铀酰离子在自组装银纳米颗粒基底上的SERS研究 |
| 2.1 实验部分 |
| 2.1.1 材料与试剂 |
| 2.1.2 仪器与设备 |
| 2.1.3 银纳米颗粒的制备 |
| 2.1.4 银纳米颗粒的自组装 |
| 2.1.5 SERS光谱分析 |
| 2.2 结果与讨论 |
| 2.2.1 银纳米颗粒的自组装过程研究 |
| 2.2.2 银纳米颗粒与Ag-Si基底的结构形貌研究 |
| 2.2.3 硝酸铀酰在Ag-Si基底的SERS峰位解析 |
| 2.2.4 硝酸铀酰的SERS光谱重现性研究 |
| 2.2.5 铀酰离子在Ag-Si基底上的痕量分析研究 |
| 2.3 本章小结 |
| 第三章 铀酰离子及其配合物在二氧化铪包覆的银纳米棒阵列基底上的SERS研究 |
| 3.1 实验部分 |
| 3.1.1 材料与试剂 |
| 3.1.2 二氧化铪包覆的银纳米棒阵列基底的制备 |
| 3.1.3 SERS光谱分析 |
| 3.2 结果与讨论 |
| 3.2.1 二氧化铪包覆的银纳米棒阵列基底的结构形貌 |
| 3.2.2 二氧化铪的包覆作用对硝酸铀酰SERS光谱的影响 |
| 3.2.3 银纳米棒的长度对硝酸铀酰SERS光谱的影响 |
| 3.2.4 二氧化铪的厚度对硝酸铀酰SERS光谱的影响 |
| 3.2.5 二氧化铪包覆的银纳米棒阵列基底的稳定性研究 |
| 3.2.6 硝酸铀酰的SERS光谱重现性研究 |
| 3.2.7 铀酰离子在二氧化铪包覆的银纳米棒阵列基底上的痕量分析研究 |
| 3.2.8 二氧化铪包覆的银纳米棒阵列基底的重复使用性研究 |
| 3.2.9 铀酰的水解产物与碳酸铀酰的SERS光谱研究 |
| 3.3 本章小结 |
| 第四章 铀酰离子及其配合物在Ag_2O聚集体上的SERS研究 |
| 4.1 实验部分 |
| 4.1.1 材料与试剂 |
| 4.1.2 仪器与设备 |
| 4.1.3 氯化铀酰溶液的制备 |
| 4.1.4 Ag_2O聚集体的制备 |
| 4.1.5 拉曼光谱分析 |
| 4.2 结果与讨论 |
| 4.2.1 Ag_2O聚集体的组成成分与结构形貌分析 |
| 4.2.2 铀酰离子在Ag_2O聚集体上的SERS机制研究 |
| 4.2.3 激发光波长对光致电荷转移增强效应的影响 |
| 4.2.4 铀酰离子在Ag_2O聚集体上的痕量分析研究 |
| 4.2.5 Ag_2O聚集体的稳定性研究 |
| 4.2.6 常见铀酰配合物在Ag_2O聚集体上的SERS光谱研究 |
| 4.3 本章小结 |
| 第五章 结论与展望 |
| 5.1 结论 |
| 5.2 展望 |
| 参考文献 |
| 致谢 |
| 附录: 攻读博十学位期间发表的论文及获奖情况 |
四、环境水样品中痕量铀与钚的ICP-MS分析（论文参考文献）
- [1]NF3在铀-钼分离中的应用研究[D]. 牛永生. 中国科学院大学(中国科学院上海应用物理研究所), 2021(01)
- [2]人工放射性核素236U的分析方法进展及其应用[J]. 邵阳,杨国胜,张继龙,罗敏,马玲玲,徐殿斗. 化学学报, 2021(06)
- [3]核保障技术的建立和发展[J]. 赵永刚,杨群,李力力,柏磊. 原子能科学技术, 2020(S1)
- [4]水中铀的分析方法研究进展[J]. 汪向伟,梁漫春,吴飞,李钢,何水军,王显付. 工业水处理, 2021(05)
- [5]钍基熔盐堆燃料及干法处理中的分析方法研究[D]. 丛海霞. 中国科学院大学(中国科学院上海应用物理研究所), 2020(01)
- [6]不同基体中铀及痕量超铀元素镎和镅的分离及分析[D]. 张鹏. 兰州大学, 2020
- [7]基于偶氮衍生物的铀比色传感器设计、性能及应用研究[D]. 伍徐孟. 南华大学, 2020
- [8]电喷雾质谱研究水相中多种有机酸—铀酰配合形态[D]. 曾凯. 东华理工大学, 2019(12)
- [9]水环境中痕量砷和铀的卫生检验新方法研究[D]. 徐梦媛. 南华大学, 2019(01)
- [10]铀酰在银基底上的表面增强拉曼机制与痕量分析研究[D]. 王少飞. 中国工程物理研究院, 2019(01)