一、硝酸亚铈催化氧化环己醇制环己酮的研究(论文文献综述)
崔媛,周靓,赫春香[1](2020)在《亚铈试纸的设计与制作》文中认为以中速定量滤纸作为基纸,依次用作为基纸改性剂的十六烷基三甲基溴化铵(质量分数0.5%)和作为显色剂的二甲酚橙(质量分数0.2%)浸泡、晾干,制成亚铈试纸。用1.000×10-5~1.000 mol/L的Ce3+标准溶液分别浸泡该试纸,制成11种颜色的标准比色卡。建立了强酸性Ce4+/Ce3+混合液中Ce3+浓度的半定量试纸测定法。将本法应用于再生电解液和模拟有机合成液中Ce3+浓度的测定,表明只需用质量分数20%的六次甲基四胺缓冲溶液将试液调整至pH值5.0~6.0,结果准确度良好,共存的Ce4+、对苯二酚、对羟基苯甲醛、1,10-二羟基蒽醌等组分均不产生干扰。该试纸具有制作方法简单、廉价易得、检测快速、易操作等优点,可应用于生产流程中Ce3+浓度的快速检测。
王媛媛,张明,胡珊珊,刘赛赛,朱明乔[2](2020)在《铁铈氧化物催化环己酮氧气氧化制ε-己内酯》文中研究指明为了探究环己酮氧气氧化制备ε-己内酯反应高效催化剂,采用共沉淀法制备一系列双金属氧化物催化剂FeCe(x:y-T),用X射线衍射(XRD)、N2吸附-脱附、X射线光电子能谱(XPS)、扫描电镜(SEM)等手段进行了表征,并将催化剂用于催化环己酮氧化反应。考察了溶剂种类、催化剂用量、反应温度、反应时间等反应条件的影响。结果表明Fe2O3和CeO2之间有一定协同作用,铁铈摩尔比和焙烧温度的改变对催化剂活性影响明显,其中FeCe(1:2-500)显示出最佳催化效果。对反应条件进行优化后,环己酮的转化率及ε-己内酯选择性均高于99%,且催化剂可被重复使用5次活性无明显下降。
黄玮康[3](2020)在《TS-1/Fe3O4磁性催化剂的制备及其催化苯酚羟基化的研究》文中进行了进一步梳理苯二酚作为重要药物中间体,广泛应用于橡胶、染料、抗氧化剂、医药、农药显影剂等领域。传统苯二酚合成工艺主要有邻氯苯酚水解法、苯胺氧化法、环己酮法、对二异丙苯氧化法、双酚A法等,但是这些工艺都存在一些工艺路线复杂、副产物多、原料价格高昂等问题。苯酚H2O2羟基化法合成苯二酚工艺具有反应条件温和,副产物少,工艺简单的优点,而细小催化剂的分离是该技术的难点之一。本文主要以Fe3O4和TS-1催化剂在催化苯酚羟基化反应中的应用进行研究,并对羟基化过程进行系统地研究,针对反应过程中催化剂分离再生的问题,制备了 Fe3O4/TS-1磁性催化剂,探究了其对苯酚羟基化反应的催化性能。主要研究内容如下:通过水热合成法制备了 TS-1催化剂,对催化剂进行了相应的表征,主要包括:X射线粉末衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、紫外可见反射光谱(UV-Vis)等。结果显示其具有MFI拓扑结构,粒径均匀在100 nm左右。将制备的催化剂应用于苯酚H2O2羟基化反应体系中,并对苯酚羟基化各反应条件进行了系统性研究。得到其最优反应条件为:反应温度70℃,水为溶剂,H2O2溶液流加时间60 min,TS-1催化剂用量10 g/mol苯酚,反应时间60 min,苯酚与H2O2摩尔比为1:1。在此工艺条件下,苯酚转化率达到77%,苯二酚选择性达到99%,邻对比为0.67。Fe3O4具有价格低廉、易于分离的优点,因此本文将Fe3O4粉末用于催化苯酚H2O2羟基化反应中,对反应条件进行了系统性的考察。确定最优反应条件为:反应温度60℃,水为溶剂,H2O2溶液流加时间60min,Fe3O4催化剂用量10 g/mol苯酚,反应时间60 min。在该条件下,苯酚转化率达到49%,苯二酚选择性达到90%,邻对比为1.02。制备TS-1/Fe3O4磁性催化剂并将其运用于苯酚H2O2羟基化过程,在TS-1为催化剂时的最优条件下进行了催化合成反应,相比Fe3O4催化剂,复合磁性催化剂表现出更高的苯酚转化率和苯二酚选择性。通过外加磁场的方式即可实现催化剂的分离,为苯酚羟基化的工业化应用提供指导。
王媛媛[4](2020)在《双金属氧化物催化剂上环己酮B-V氧化制备ε-己内酯工艺研究》文中研究表明ε-己内酯是一种优良的有机合成中间体,在医学、环境、化工等领域均有应用。工业生产中常用过氧酸来氧化环己酮制备ε-己内酯,但由于成本高、收率低和原料储存危险等原因需要被替代。H2O2、O2/醛类是目前较为合适的氧化剂,且研发高效的催化剂来提高反应效率已成为重要方向。本文分别以双氧水氧化和氧气/醛共氧化环己酮制ε-己内酯作为性能评价实验,重点探究对体系具有高效催化作用的双金属氧化物催化剂。研究和分析了催化剂的制备、表征、催化性能以及反应条件对环己酮Baeyer-Villiger(B-V)氧化反应的影响,结合论述内容得出以下主要结论:首先,以Mg(Ⅱ)和Sn(Ⅳ)为活性中心,制备不同镁和锡摩尔比例的双金属氧化物催化剂,实验筛选得到较优投料摩尔比为2:1。分别采用共沉淀法和水热法制备不同模板剂修饰的催化剂Mg0.67Sn0.33-N-T和Mg0.67Sn0.33-N/Na-T(H)。催化剂通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、N2吸附-脱附等手段进行表征,结果显示模板剂的加入对催化剂形貌、晶相、比表面积等结构性能均有影响,能够提高催化剂稳定性。其中Mg0.67Sn0.33-N-CTAC在双氧水氧化环己酮反应中显示最优催化性能和较少回收损失。优化之后的反应条件为:催化剂0.28g,环己酮 12mmol,H2O2(30wt%)96mmol,乙腈 10 mL,75℃,6h,环己酮转化率达89.92%,ε-己内酯选择性为91.20%。其次,通过O2/苯甲醛共氧化环己酮反应,从多种单金属、双金属氧化物以及分子筛负载型催化剂中选出Ce和Fe为适宜的催化中心;以铈铁摩尔比为3:1为定值,探究共沉淀法、溶胶凝胶法、氢气还原法、直接混烧法制备的催化剂催化性能;选择采用共沉淀法,改变铈铁投料摩尔比制得一系列催化剂Ce/Fe(a:b)-600,通过环己酮氧化实验得出较适比例为2:1;在此基础上制不同焙烧温度催化剂Ce/Fe(2:1)-T,结合XRD、N2吸附-脱附、X射线光电子能谱(XPS)等手段的表征结果可知CeO2和Fe2O3之间存在协同作用。Ce/Fe(2:1)-500具有相对最高的表面氧浓度,有利于苯甲醛和环己酮的活化,在氧气/苯甲醛共氧化环己酮反应中展现最优催化效果。筛选得出较适反应条件为:催化剂50mg,环己酮12mmol,苯甲醛 24mmol,O2 10mL/min,1,2-二氯乙烷(DCE)20mL,反应温度 45℃,时间4h,环己酮转化率99.20%,ε-己内酯选择性99.93%,苯甲醛转化率97.22%,苯甲酸选择性99.32%,催化剂循环使用4次没有明显活性下降。接着,将上述催化剂Ce/F e(a:b)-600和催化剂Ce/Fe(1:1)-T用于催化O2/异丁醛共氧化环己酮制ε-己内酯反应,筛选得到Ce/Fe(1:1)-500为最适催化剂。对催化剂用量、反应温度、时间、醛酮比等条件进行探究,得到适宜的反应条件为:催化剂 50mg,环己酮 12mmol,异丁醛18mmol,O2 15mL/min,DCE 15mL,反应温度45℃,时间1.5h,环己酮转化率35.60%,ε-己内酯选择性99.91%,异丁醛转化率99.94%,异丁酸选择性91.90%,催化剂循环使用5次仍保持较高活性。最后,对氧气/异丁醛氧化环己酮年产1000吨ε-己内酯工艺进行放大方案设计,可为以后实际生产设计提供一定参考。
王磊[5](2017)在《微纳结构三氧化钨的可控制备及性能研究》文中研究指明微纳结构过渡金属氧化物的应用已经成为开启许多先进功能材料和智能设备潜力的重要工具。由于其具有不同的价态和价电子构型而拥有特殊的光、电、磁、力学性质,在变色、发光、催化、传感等许多方面都有应用。其中,一维过渡金属氧化物纳米材料因直接、快速的电子传输性能以及特殊的几何构型,有望成为未来纳米级电子器件的基元之一。此外,基于一维纳米结构有序自组装的多级微纳结构拥有独特的立体空间构架,其中许多具有大的可接触表面积与较多的活性位点数目,这种特殊的构效关系昭示了其应用的广阔前景。本论文以三氧化钨一维材料以及基于三氧化钨一维结构自组装的多级微纳结构材料为研究目标,利用水热法通过筛选反应体系,调整反应体系中各种条件,制备出晶体结构、微观尺度以及形貌可调控的一维结构三氧化钨及其自组装多级结构体系。进而对所合成的产物进行性能探究,包括应用于环己醇催化脱氢体系和环己烯催化氧化体系的催化性能,以及应用于电化学超级电容器的相关电化学性能。本论文所研究的内容主要涉及如下几个方面:(1)以钨酸钠、硝酸为反应物,柠檬酸、硫酸钠为分散剂和结构导向剂,通过水热法制备出沿着[001]轴方向生长的h-WO3纳米棒。值得一提的是,这些纳米棒是由直径、长度一致的h-WO3纳米线自组装而成。实验研究了以这种纳米棒结构三氧化钨作为催化剂,在无相转移剂、无酸性配体的条件下,以双氧水(H202)作为氧化剂催化氧化环己醇合成环己酮。结果表明,在温和的反应条件下(80℃,常压),纳米棒结构三氧化钨能够有效地提高双氧水的氧化能力,使得环己酮的产率由3.1%提高到78.6%,大大高于使用商业三氧化钨时环己酮的产率(43.0%)。同时催化剂也显示出较高的催化稳定性,这为合成环己酮提供了一种以三氧化钨纳米棒为催化剂、过氧化氢为氧化剂的绿色路径。(2)提出一种在不使用模板的条件下仅使用两种常见反应物合成一维结构三氧化钨及多级结构三氧化钨水合物的简便水热方法。仅依靠调节前驱溶液的pH值就可以得到纳米线自组装的三氧化钨棒及由纳米棒自组装的微纳多级结构(球状、盘状)三氧化钨水合物。与此同时,通过对比试验探究了 pH值对于产物晶体结构和形貌的影响机理。进一步,以所制备的微纳结构三氧化钨作为催化剂,以双氧水(H202)为氧化剂氧化环己烯合成己二酸。结果表明,在温和的反应条件(90℃、常压)下这种催化剂能够有效地提高双氧水催化氧化环己烯制备己二酸的产率。(3)以钨酸钠为钨源,通过水热法制备出基于一维结构自组装的三氧化钨水合物(h-WO3·0.33H2O)多级结构材料。该材料的结构除具有h-W03的三元通道和六元通道特征外,还在六元通道中堆积了水分子。这使得质子在晶体内部得以快速嵌入、脱嵌。同时,组成多级结构的h-WO3·0.33H2O纳米棒也给电子的传输提供了大量直接、快速的传输路径。正是由于稳定的晶体通道结构、h-WO3·0.33H2O材料的质子、电子双重导体作用以及特殊的多级结构使得h-WO3·0.33H2O材料具有很好的超级电容性能,在电流密度为0.5 Ag-1时具有391 Fg-1的比容量。同时,在电流密度为10 A g-1时仍能在循环2000次后稳定保持298 F g-1的比容量。
朱润晔[6](2016)在《DBD协同催化-生物滴滤耦合净化氯苯废气的工艺性能及机理研究》文中指出氯苯类有机物(Chlorobenzenes,CBs)是工业有机废气的重要成分之一,化学性质稳定、具有三致效应。对该类低水溶、难生物降解的挥发性有机物(Volatile Organic Compounds,VOCs),高效低耗的生物净化技术难以获得理想的净化效果。开发合适的化学氧化-生物净化耦合技术已成为处理该类废气的研究热点。本文以CB为目标污染物,采用介质阻挡放电(Dielectric Barrier Discharge,DBD)协同催化作为预处理技术,耦合生物法,开展废气净化研究。制备了三种催化剂CuO/MnO2、CeO2/HZSM-5、Ag/TiO2,探索DBD单元中催化剂的添加对CB转化的影响机制;重点开展了低能量密度输入下三种催化剂对CB的转化效果,探讨了协同过程出气水溶性和可生化性;选择CuO/MnO2作为催化剂,构建DBD协同催化-生物滴滤(Biotrickling filter,BTF)耦合系统,与单一 BTF系统在去除性能及微生物群落结构等方面进行了比较。首先,采用溶胶-凝胶法等方法制备了 40%CuO/MnO2、12%CeO2/HZSM-5、1%Ag/TiO2等催化剂。通过XRD、BET、EDS等测试方法表明:CuO/MnO2和CeO2/HZSM-5为混合相,Ag/TiO2为单一相;CeO2/HZSM-5比表面积和孔容较大,掺杂的元素均进入或负载在催化剂载体上;催化剂表面存在结合水或O-H键的特征吸收峰,为催化过程中产生大量活性物质(如OH·)提供了条件。在相同能量密度下,DBD协同催化对于CB的转化效果均高于单一 DBD工艺。停留时间 5s、SIE值为 3.5 kJ·L-1 时,DBD 协同 CeO2/HZSM-5、CuO/MnO2和 Ag/TiO2的能量利用率分别为O.950、O.925和O.698 g·(kwh)-1。在测试的40h内,CeO2/HZSM-5催化活性的稳定性最好,对CB的转化效率一直维持在72%以上。DBD协同催化工艺能显着减少出气中含N产物和O3,产物的水溶性和可生化性显着提高。其次,选择40%CuO/MnO2作为DBD预处理工艺中的催化剂,分析了不同能量密度对DBD协同催化转化CB特性的影响。在相对湿度50%的反应体系中,CB的转化效率分别随着峰值电压和停留时间的增加而增加。当停留时间5s、峰值电压3kV时,能量利用率较大(0.0768 mg·kJ-1);当反应介质中O2含量为15%、峰值电压为3kV,能量利用率达到0.1424 mg·kJ-1。当能量输入密度为1.3-3.5×10J·L-1时,出气中可溶性成分占CB转化量的49%以上,吸收液的B/C达到0.385。最后,构建了 DBD协同40%CuO/MnO2-BTF耦合处理工艺。采用高效CB降解菌Ralstoniapickettii H2联合驯化的活性污泥,成功实现了 BTF启动,单一BTF和耦合的BTF分别在13d和15d内完成挂膜。稳定运行期,空床停留时间(Empty bed residence time,EBRT)90s、进气浓度较大时(>900 mg·m-3),耦合系统的处理效果要优于单一 BTF。EBRT缩短至45s时,耦合系统的处理效果均优于单一 BTF。单一 BTF 的 ECmax(the maximum of eliminate capacity)为40-41 g·m-3·h-1,耦合了 DBD的BTF尚未达到ECmax;两者对CB的矿化率分别为95%和86%。预处理、BTF下段填料和上段填料分别负责CB转化、预处理工艺产生中间产物的矿化和剩余CB去除矿化。耦合的BTF内微生物丰富度要优于单一BTF,多样性Shannon指数分别为3.13(单一 BTF下层)、3.11(单一 BTF上层)、3.89(耦合BTF下层)和3.38(耦合BTF上层)。优势微生物属于Betaproteobacteria、Alphaproteobacteria、Flavobacteriia、Gammaprotebacteria 和Sphingobacteriia纲,同时影响微生物群落出现差异的主要原因是进气成分。
赵晓倩[7](2014)在《4-乙酰氨基环己醇液相催化氧化脱氢反应的研究》文中提出4-乙酰氨基环己酮是一种重要的医药中间体,主要用于合成噻唑环类化合物,如治疗帕金森病的药物普拉克索。4-乙酰氨基环己醇的氧化反应是合成4-乙酰氨基环己酮的主要途径。目前工业上主要用4-乙酰氨基环己醇作原料在Jones试剂作用下脱氢制得,但是由于反应过程会产生大量的铬渣,不符合环境保护的要求。因此,人们开始致力于寻找新的绿色催化剂来实现这一氧化反应工艺的绿色化。相关方面的研究具有重要的理论意义和应用价值。本论文主要研究不同类型钨基催化剂的制备及其它们在反式-4-乙酰氨基环己醇液相氧化为乙酰氨基环己酮反应中的催化活性,同时对催化剂的结构和性能进行表征,探讨液相氧化催化条件下反应规律和催化作用机理。主要研究内容和结果如下:1.沉淀法制备得到了钨酸盐类催化剂;选用不同载体经过浸渍法制备得到了不同负载量的负载型催化剂;采用溶胶凝胶法制备得到了不同钨源以及不同负载量的负载型催化剂。利用XRD、BET及Raman等分析手段对催化剂进行了表征。结果表明:①浸溃法制备的负载型催化剂,随着催化剂中W03含量的增加,W03晶体特征衍射峰强度逐渐增强。使用过之后的WO3/SiO2催化剂其特征衍射峰与新鲜催化剂一致,说明催化剂用于反应后依然保持了W03的结构。但是其衍射峰强度明显降低。②浸渍法制备的负载型催化剂的比表面积要小于溶胶凝胶法制备得到的催化剂。但是这两种方法制备所得催化剂的比表面积都随着负载量的增加而减少。③浸浸渍法和溶胶凝胶法两种不同的方法制备所得催化剂的XRD和Raman图谱中,均呈现出了相同的规律。含量较低时,没有特征峰出现。当W03的负载量达到10%时,出现了相对应的特征峰,并且峰的强度随着负载量的增加而增加。2.以反-4-乙酰氨基环己醇为原料、30%H202为氧化剂,钨酸盐类物质为催化剂,液相条件下氧化得到了4-乙酰氨基环己酮。考察了不同催化剂及不同反应条件下的催化活性情况。所得结果如下:①原料的转化率随着所用催化剂的不同而有所不同。钨酸盐类物质中催化效果最好的为钨酸铵。钨酸铵作为此氧化反应的催化剂时,转化率可以达到90%以上,目标产物的选择性为100%。②催化剂的用量以及反应温度是影响反应的关键因素。催化剂用量过少或反应温度过低都将导致氧化剂30%H2O2利用率降低。适当增加催化剂的用量或反应温度的提高将有利于氧化剂30%H2O2充分发挥其氧化作用。3.以反-4-乙酰氨基环己醇为原料、30%H2O2为氧化剂,负载型催化剂液相条件下催化氧化合成4-乙酰氨基环己酮。考察了不同催化剂及不同反应条件下的催化活性情况。所得结果如下:①选用不同的氧化物作为载体。与以其他氧化物作为载体制备的负载型催化剂相比,以Si02为载体制备的催化剂对于此反应有较好的催化活性。同时,SiO2分解过氧化氢的速率较慢,也有助于反应物很好地得到氧化。②以Si02为载体制备的催化剂,不同的负载量的催化剂对于此氧化反应的催化效果有所不同。以25wt%WO3/SiO2为催化剂,分别考察了各个反应条件下的催化活性情况。催化剂的用量、反应温度、反应时间对于4-乙酰氨基环己酮的得率均有影响。③从催化剂的重复使用来看,在重复使用3次之后转化率急剧下降,选择性仍为100%。催化剂的重复使用性能有待进一步提高。4.尝试利用溶胶凝胶法以及介孔分子筛将活性组分W固定在催化剂的结构中避免活性组分的流失,但是初步的实验未能取得预期的效果,尚需要对催化剂的制备、表征以及作用机理作深入的研究。
姚文华,秦云,李雪兰[8](2013)在《介孔Ce-MCM-41的合成及光催化降解活性研究》文中指出以十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为模板剂,采用水热合成法制备了稀土金属离子Ce掺杂的六方相有序介孔材料Ce-MCM-41,并用N2吸附、XRD、FT-IR、UV-Vis对样品结构进行了表征,将该材料用于模拟太阳光(500W氙灯)照射下甲基紫和亚甲基蓝两种染料的光催化降解研究,研究结果表明,该材料能显着降解上述两种染料,光催化降解效率高达82.4%和75.4%,具有很好的应用和开发前景。
喻莉[9](2013)在《二氧化硅负载硅钨钼酸催化剂的制备及其催化性能研究》文中认为本论文采用溶胶-凝胶法合成了负载型催化剂.H4SiW6Mo6O40/SiO2,以合成环己酮1,2-丙二醇缩酮反应为探针反应来优化催化剂的制备条件。同时探讨了催化剂.H4SiW6Mo6O40/SiO2对缩醛(酮)、甲基丙烯酸正丁酯、己二酸合成的催化活性及其对光催化有机染料废水的降解效果。本实验使用红外光谱、X射线粉末衍射和热重分析等手段对催化剂.H4SiW6Mo6O40/SiO2的结构进行了表征。通过常规实验法对催化剂的制备条件进行了优化,得出其最佳工艺条件:.H4SiW6Mo6O40与SiO2的质量比为30%、活化温度为200°C和活化时间为4.5h。以.H4SiW6Mo6O40/SiO2为催化剂,通过催化合成8种不同缩醛(酮)对其催化活性进行了研究,并对不同反应参数进行了探讨。在醛(酮)与1,2-丙二醇或乙二醇的摩尔比为1:1.4,催化剂的用量(相对于反应物总质量的百分含量)为1.4%,环己烷的用量为10mL,反应时间50min的优化条件下,缩醛(酮)的产物收率可达到80.0%-96.9%。催化剂连续使用四次后,仍具有较好的催化活性,产物收率可达到69.1%以上。由此可见,.H4SiW6Mo6O40/SiO2是合成缩醛(酮)的良好催化剂。同时在.H4SiW6Mo6O40/SiO2为催化剂的条件下,探讨了使用微波辐射来合成环己酮1,2-丙二醇缩酮,研究了反应物摩尔比、催化剂用量、微波辐射功率、微波辐射时间等因素对产品收率的影响。确定最佳反应条件为:环己酮为0.2mol,n(环己酮):n(1,2-丙二醇)=1:1.6,催化剂用量为反应物总质量的0.45%,微波辐射功率为500W,微波辐射时间为25min。在此条件下,环己酮1,2-丙二醇缩酮的收率可达90.4%。以甲基丙烯酸和正丁醇为原料,在.H4SiW6Mo6O40/SiO2的催化下,考察了反应物间摩尔比,催化剂用量,带水剂环己烷用量以及反应时间四个因素对产物收率的影响。结果表明,在n(甲基丙烯酸):n(正丁醇)=1:1.7,催化剂用量为反应物料总量的0.75%,带水剂环己烷的用量为12mL,反应时间为2.5h的优化条件下,甲基丙烯酸正丁酯的收率可达85.3%。以.H4SiW6Mo6O40/SiO2为催化剂,30%H2O2为氧源,催化氧化环己酮合成己二酸。探讨.H4SiW6Mo6O40/SiO2对氧化反应的催化活性,较系统地研究了.H4SiW6Mo6O40/SiO2用量、反应温度、H2O2用量、反应时间等因素对产物收率的影响。实验表明:.H4SiW6Mo6O40/SiO2是合成己二酸的良好催化剂,在n(环己酮):n(H2O2):n(.H4SiW6Mo6O40/SiO2)=100:198:0.124,反应温度为110°C,反应时间3.5h的适宜条件下,己二酸的收率可达86.7%。在H2O2溶液的敏化下,制备了.H4SiW6Mo6O40/SiO2/H2O2光催化剂,明显提高了其在模拟自然光下的催化活性。以光降解碱性品红为探针反应,对各反应影响因素进行了探究。在碱性品红初始浓度为8mg/L,溶液pH为2.5,催化剂的用量为4g/L的优化条件下,光降解4h,催化剂的降解率达到98%,同时,.H4SiW6Mo6O40/SiO2/H2O2催化剂光催化降解碱性品红溶液为一级动力学反应。该光催化剂连续使用四次后,其催化活性没有明显降低。且.H4SiW6Mo6O40/SiO2/H2O2对孔雀石绿、甲基橙、亚甲基蓝以及罗丹明B均具有较高的光催化活性,降解率达90%-98%。
袁剑[10](2012)在《负载型ZrO2、ZrMOx(M=La、Ce、Sm、Gd)催化芳香酮氢转移反应研究》文中进行了进一步梳理芳香醇是一类重要的化工中间体。在选择性催化还原芳香酮制备相应芳香醇的多种方法中,MPV氢转移反应具有反应条件温和,选择性高,后处理简单等优点,可成为制备芳香醇的一条便利途径。本文通过浸渍法分别制备了活性炭、全硅MCM-41介孔分子筛和硅胶负载Zr02催化剂,以及镧系元素掺杂的ZrMOx/MCM-41催化剂,考察其在以异丙醇为氢源,还原苯乙酮为α-苯乙醇的MPV反应中的催化性能,同时对样品进行XRD、N2吸附-脱附、XPS、TG-DSC、NH3-TPD、吡啶吸附原位红外等表征分析。结果表明:Zr02负载到MCM-41及Si02后,催化活性明显增加,其中Zr02在MCM-41表面的分散性高于Si02,因此催化活性高于Zr02/Si02。Zr02负载在AC后,与载体未发生强相互作用,催化活性未明显增加。ZrO2/MCM-41的最佳负载量为5%;反应8h后基本完全;最佳醇酮摩尔比为10:1;带吸电子取代基的苯乙酮转化率较高,带供电子取代基的苯乙酮转化率较低。镧系元素的掺杂及负载顺序不同对ZrMOx/MCM-41的催化活性的影响较大,其中掺杂La及Sm后使催化活性显着增加,掺杂Gd后使催化活性略有增加;掺杂Ce后催化活性锐减。最佳制备方式分别为 ZrO2-La203/MCM-41 和 Sm2O3-ZrO2/MCM-41。ZrMOx/MCM-41 中La2O3最佳添加量为3%,Sm2O3最佳添加量为5%;反应8h后基本完全;最佳醇酮摩尔比为10:1;带吸电子取代基的苯乙酮转化率较高,带供电子取代基的苯乙酮的转化率较低;催化剂的重复使用性依次为5%ZO2/MCM-41>5%Sm203-5%Zr02/MCM-41>5%Zr02-3%La203/MCM-41 时;抗水性依次为 5%Zr02-3%La203/MCM-41>5%Zr02/MCM-41>5%Sm203-5%Zr02/MCM-41,抗酸及抗碱性分别依次为5%Zr02/MCM-41>5%Zr02-3%La203/MCM-41>5%Sm203-5%Zr02/MCM-41和5%Zr02-3%La203/MCM-41>5%Zr02/MCM-41>5%Sm203-5%Zr02/MCM-41。
二、硝酸亚铈催化氧化环己醇制环己酮的研究(论文开题报告)
(1)论文研究背景及目的
此处内容要求:
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例:
本文主要提出一款精简64位RISC处理器存储管理单元结构并详细分析其设计过程。在该MMU结构中,TLB采用叁个分离的TLB,TLB采用基于内容查找的相联存储器并行查找,支持粗粒度为64KB和细粒度为4KB两种页面大小,采用多级分层页表结构映射地址空间,并详细论述了四级页表转换过程,TLB结构组织等。该MMU结构将作为该处理器存储系统实现的一个重要组成部分。
(2)本文研究方法
调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
三、硝酸亚铈催化氧化环己醇制环己酮的研究(论文提纲范文)
(1)亚铈试纸的设计与制作(论文提纲范文)
1 实验方法 |
1.1 试剂和仪器 |
1.2 实验方法 |
2 结果与讨论 |
2.1 显色原理 |
2.2 试纸制作条件优化 |
2.2.1 基纸的选择 |
2.2.2 基纸的改性 |
2.2.3 XO的浓度的选择 |
2.3 亚铈试纸对Ce(III)的显色效果、色阶的浓度范围、标准比色卡的制作 |
2.4 准确度、精密度、干扰试验 |
2.5 亚铈试纸的应用 |
2.5.1 槽外式Ce3+ 再生电解液中Ce3+的测定 |
2.5.2 有机合成模拟液中Ce3+的测定 |
3 结 论 |
(3)TS-1/Fe3O4磁性催化剂的制备及其催化苯酚羟基化的研究(论文提纲范文)
学位论文数据集 |
摘要 |
Abstract |
第一章 绪论 |
1.1 苯二酚概述 |
1.1.1 苯二酚的物理化学性质 |
1.1.2 苯二酚的应用 |
1.2 苯二酚合成技术 |
1.2.1 对二异丙苯氧化法~([10-11]) |
1.2.2 苯胺氧化法 |
1.2.3 邻氯苯酚碱解法 |
1.2.4 双酚A法 |
1.2.5 环氧化物脱氢法 |
1.2.6 其他方法 |
1.2.7 苯酚过氧化氢羟基化法 |
1.3 苯酚羟基化反应类型 |
1.3.1 过氧羧酸氧化法 |
1.3.2 空气氧化法 |
1.3.3 过氧化氢氧化法 |
1.4 苯酚羟基化催化剂 |
1.4.1 强无机酸 |
1.4.2 金属盐和金属氧化物 |
1.4.3 分子筛催化剂 |
1.5 磁性材料 |
1.5.1 磁性材料的制备方法 |
1.5.2 磁性催化剂的应用 |
1.5.3 磁性TS-1催化剂的研究 |
1.6 本论文研究的目的和意义 |
第二章 TS-1雇化剂的合成与表征 |
2.1 实验部分 |
2.1.1 实验试剂及设备 |
2.1.2 实验步骤 |
2.1.3 催化剂的表征 |
2.2 结果与讨论 |
2.2.1 TS-1催化剂XRD分析谱图 |
2.2.2 TS-1催化剂FT-IR分析 |
2.2.3 TS-1催化剂UV-Vis图谱 |
2.2.4 TS-1催化剂扫描电镜分析 |
2.3 本章小结 |
第三章 TS-1催化苯酚H_2O_2羟基化的实验研究 |
3.1 实验部分 |
3.1.1 实验试剂及设备 |
3.1.2 实验步骤 |
3.1.3 分析方法 |
3.2 结果与讨论 |
3.2.1 投料方式对实验结果的影响 |
3.2.2 溶剂对实验结果的影响 |
3.2.3 反应时间对实验结果的影响 |
3.2.4 H_2O_2流加速度对实验结果的影响 |
3.2.5 反应温度对实验结果的影响 |
3.2.6 H_2O_2与苯酚摩尔比对实验结果的影响 |
3.2.7 TS-1催化剂用量对实验结果的影响 |
3.2.8 体系酸性对实验结果的影响 |
3.2.9 最优条件下重复实验 |
3.2.10 TS-1催化剂循环催化性能 |
3.3 本章小结 |
第四章 Fe_3O_4催化苯酚H_2O_2羟基化的实验研究 |
4.1 实验部分 |
4.1.1 实验试剂及设备 |
4.1.2 实验步骤 |
4.1.3 分析方法 |
4.2 结果与讨论 |
4.2.1 投料方式对实验结果的影响 |
4.2.2 溶剂对实验结果的影响 |
4.2.3 反应温度对实验结果的影响 |
4.2.4 反应时间对实验结果的影响 |
4.2.5 H_2O_2流加速度对实验结果的影响 |
4.2.6 Fe_3O_4催化剂用量对实验结果的影响 |
4.2.7 苯酚H_2O_2摩尔比对实验结果的影响 |
4.2.8 最优条件下的重复实验 |
4.2.9 Fe_3O_4催化剂的循环催化性能 |
4.3 Fe_3O_4催化剂的磁回收实验 |
4.4 本章小结 |
第五章 TS-1分子筛Fe_3O_4磁性催化剂在苯酚羟基化中的应用 |
5.1 实验部分 |
5.1.1 实验试剂及设备 |
5.1.2 实验步骤 |
5.1.3 分析方法 |
5.2 结果与讨论 |
5.2.1 催化苯酚羟基化实验结果 |
5.2.2 TS-1/Fe_3O_4磁性催化剂磁回收实验 |
5.3 本章小结 |
第六章 结论与展望 |
参考文献 |
致谢 |
研究成果及发表的论文 |
作者和导师简介 |
硕士研究生学位论文答辩委员会决议书 |
(4)双金属氧化物催化剂上环己酮B-V氧化制备ε-己内酯工艺研究(论文提纲范文)
致谢 |
摘要 |
ABSTRACT |
缩写、符号清单 |
1 绪论 |
2 文献综述 |
2.1 引言 |
2.2 环己酮氧化制备ε-己内酯的国内外研究现状 |
2.2.1 过氧酸氧化法 |
2.2.2 双氧水氧化法 |
2.2.3 氧气/醛氧化法 |
2.2.4 生物氧化法 |
2.3 ε-己内酯的应用研究 |
2.3.1 化工产品 |
2.3.2 生物组织支架 |
2.3.3 医药载体 |
2.4 论文研究思路、内容及目标 |
2.4.1 研究思路 |
2.4.2 研究内容 |
2.4.3 研究目标 |
3 实验方法 |
3.1 实验原料与仪器设备 |
3.2 催化剂表征 |
3.2.1 X射线衍射分析 |
3.2.2 N_2吸附-脱附分析 |
3.2.3 扫描电子显微镜分析 |
3.2.4 X射线能谱分析 |
3.2.5 透射电子显微镜分析 |
3.2.6 X射线光电子能谱分析 |
3.3 环己酮B-V氧化反应催化剂性能评价 |
3.4 氧化反应产物分析 |
3.4.1 氧化反应产物定性分析 |
3.4.2 氧化反应产物定量分析 |
4 模板剂改性的镁锡双金属氧化物催化剂催化环己酮双氧水氧化制备ε-己内酯的研究 |
4.1 引言 |
4.2 催化剂的制备 |
4.2.1 无模板剂催化剂MgaSn1-a-N的制备 |
4.2.2 模板剂改性催化剂MgaSn1-a-N/Na-T制备 |
4.3 催化剂表征 |
4.3.1 催化剂的XRD分析 |
4.3.2 催化剂的SEM分析 |
4.3.3 催化剂的EDS分析 |
4.3.4 催化剂的N_2吸附-脱附分析 |
4.3.5 催化剂的TEM分析 |
4.4 催化剂在环己酮双氧水氧化反应中的性能评价 |
4.4.1 不同镁锡投料摩尔比对催化剂性能影响 |
4.4.2 不同模板剂修饰对催化剂性能影响 |
4.4.3 水热处理对催化剂性能影响 |
4.5 反应条件对环己酮双氧水氧化反应的影响 |
4.5.1 环己酮与双氧水摩尔比的影响 |
4.5.2 反应温度的影响 |
4.5.3 反应时间的影响 |
4.5.4 催化剂用量的影响 |
4.6 催化剂的循环利用 |
4.7 反应机理推测 |
4.8 本章小结 |
5 铈铁双金属氧化物催化剂催化环己酮氧气/苯甲醛共氧化制备ε-己内酯的研究 |
5.1 前言 |
5.2 催化剂的制备 |
5.2.1 催化剂M1/M2(a:b)-T的制备 |
5.2.2 催化剂Ce/Fe(3:1)-600-X的制备 |
5.2.3 催化剂Ce/SBA-15(550-t)的制备 |
5.3 催化剂表征 |
5.3.1 催化剂的XRD分析 |
5.3.2 催化剂的SEM分析 |
5.3.3 催化剂的EDS分析 |
5.3.4 催化剂的N_2吸附-脱附分析 |
5.3.5 催化剂的XPS分析 |
5.3.6 催化剂的TEM分析 |
5.4 催化剂在环己酮氧气/苯甲醛共氧化反应中的性能评价 |
5.4.1 不同活性组分对催化剂性能影响 |
5.4.2 不同制备方法对催化剂性能影响 |
5.4.3 不同铈铁投料摩尔比对催化剂性能影响 |
5.4.4 不同焙烧温度对催化剂性能影响 |
5.5 反应条件对环己酮氧气/苯甲醛共氧化反应的影响 |
5.5.1 反应溶剂的影响 |
5.5.2 催化剂用量的影响 |
5.5.3 反应时间的影响 |
5.5.4 反应温度的影响 |
5.5.5 环己酮与苯甲醛摩尔比的影响 |
5.6 催化剂的循环利用 |
5.7 反应机理推测 |
5.8 催化剂在不同酮类B-V氧化反应中的应用 |
5.9 本章小结 |
6 铈铁双金属氧化物催化剂催化环己酮氧气/异丁醛共氧化制备ε-己内酯的研究 |
6.1 前言 |
6.2 催化剂的制备 |
6.2.1 催化剂Ce/Fe(a:b)-600的制备 |
6.2.2 催化剂Ce/Fe(1:1)-T的制备 |
6.3 催化剂表征 |
6.3.1 催化剂的XRD分析 |
6.3.2 催化剂的N2吸附-脱附分析 |
6.3.3 催化剂的XPS分析 |
6.3.4 催化剂的SEM分析 |
6.3.5 催化剂的EDS分析 |
6.4 催化剂在环己酮氧气/异丁醛共氧化反应中的性能评价 |
6.4.1 不同铈铁投料摩尔比对催化剂性能影响 |
6.4.2 不同焙烧温度对催化剂性能影响 |
6.5 反应条件对环己酮氧气/异丁醛共氧化反应的影响 |
6.5.1 催化剂用量的影响 |
6.5.2 反应时间的影响 |
6.5.3 反应温度的影响 |
6.5.4 环己酮与异丁醛摩尔比的影响 |
6.5.5 氧气流量的影响 |
6.5.6 溶剂用量的影响 |
6.6 催化剂的循环利用 |
6.8 不同氧化剂作用下的环己酮B-V氧化反应 |
6.9 本章小结 |
7 环己酮氧化年产1000吨ε-己内酯工艺放大设计方案 |
7.1 s-己内酯、异丁酸国内外生产和需求现状 |
7.2 反应方案及生产规模 |
7.2.1 反应方案选择 |
7.2.2 生产规模确定 |
7.3 工艺流程设计及物料衡算 |
7.3.1 催化剂生产流程设计 |
7.3.2 环己酮氧化制ε-己内酯生产流程设计 |
7.3.3 物料衡算 |
7.4 主要设备选择 |
7.5 车间布置 |
7.6 安全技术与三废处理 |
7.7 本章小结 |
8 结论与展望 |
8.1 结论 |
8.2 展望 |
参考文献 |
作者简历 |
科研成果 |
附录 |
(5)微纳结构三氧化钨的可控制备及性能研究(论文提纲范文)
致谢 |
摘要 |
ABSTRACT |
第一章 绪论 |
1.1 三氧化钨的组成与结构概述 |
1.2 三氧化钨微/纳材料研究进展 |
1.2.1 零维纳米结构三氧化钨材料 |
1.2.2 一维微/纳结构三氧化钨材料 |
1.2.3 二维微/纳结构三氧化钨材料 |
1.2.4 多级微/纳结构三氧化钨材料 |
1.3 环己酮制备方法研究进展 |
1.3.1 环己酮制备方法与工艺 |
1.3.2 过渡金属氧化物催化制备环己酮研究进展 |
1.4 己二酸制备方法研究进展 |
1.4.1 己二酸制备方法与工艺 |
1.4.2 过渡金属氧化物催化制备己二酸研究进展 |
1.5 过渡金属钨氧化物电容器电极材料的研究进展 |
1.5.1 超级电容器的构成和工作原理 |
1.5.2 钨氧化物超级电容器电极材料研究进展 |
1.6 本论文选题思路及主要研究内容 |
参考文献 |
第二章 h-WO_3纳米棒催化剂制备及其在环己酮合成中的应用 |
2.1 引言 |
2.2 实验过程 |
2.2.1 实验药品和实验设备 |
2.2.2 h-WO_3纳米棒的制备 |
2.2.3 产物的表征 |
2.2.4 环己醇催化氧化制备环己酮 |
2.3 实验结果与讨论 |
2.3.1 h-WO_3纳米棒的成分、形貌分析 |
2.3.2 h-WO_3纳米棒的生长过程和形成机理 |
2.3.3 h-WO_3纳米棒的比表面及孔结构分析 |
2.3.4 催化产物环己酮的鉴定 |
2.3.5 催化产物环己酮产率的计算 |
2.3.6 反应参数对环己醇催化氧化制备环己酮的影响 |
2.3.7 h-WO_3纳米棒催化剂的循环催化能力 |
2.3.8 环己醇催化氧化制备环己酮反应机理推测 |
2.4 本章小结 |
参考文献 |
第三章 乙酸调控制备不同形貌三氧化钨微纳结构材料及其在催化氧化环己烯合成己二酸中的应用 |
3.1 引言 |
3.2 实验过程 |
3.2.1 实验药品和实验设备 |
3.2.2 WO_3及其水合物的制备 |
3.2.3 产物的表征 |
3.2.4 环己烯催化氧化制备己二酸 |
3.3 实验结果与讨论 |
3.3.1 WO_3及其水合物的成分、形貌分析 |
3.3.2 WO_3及其水合物的生长过程和形成机理 |
3.3.3 WO_3及其水合物的比表面及孔结构分析 |
3.3.4 催化产物己二酸的鉴定 |
3.3.5 催化剂的催化性能 |
3.3.6 环己烯催化氧化制备己二酸反应机理推测 |
3.4 本章小结 |
参考文献 |
第四章 h-WO3·0.33H_2O纳米棒自组装多级材料制备及超级电容性能研究 |
4.1 引言 |
4.2 实验过程 |
4.2.1 实验药品和实验设备 |
4.2.2 多级结构h-WO_3·0.33H_2O的制备 |
4.2.3 产物的表征 |
4.2.4 多级结构h-WO_3·0.33H_2O电极的制备及电化学测试 |
4.3 实验结果与讨论 |
4.3.1 多级结构h-WO_3·0.33H_2O电极材料的成分、形貌分析 |
4.3.2 多级结构h-WO_3·0.33H_2O电极材料的比表面及孔结构分析 |
4.3.3 多级结构h-WO_3·0.33H_2O电极材料的电化学性能研究 |
4.4 本章小结 |
参考文献 |
第五章 结论与展望 |
5.1 结论 |
5.2 展望 |
攻读博士学位期间的学术活动及成果情况 |
(6)DBD协同催化-生物滴滤耦合净化氯苯废气的工艺性能及机理研究(论文提纲范文)
致谢 |
摘要 |
ABSTRACT |
符号和缩写说明 |
第一章 绪论及文献综述 |
1.1 绪论 |
1.1.1 课题背景 |
1.1.2 课题来源 |
1.1.3 研究目的、研究内容和技术路线 |
1.2 文献综述 |
1.2.1 低温等离子体技术 |
1.2.2 低温等离子体联合技术 |
1.2.3 低温等离子体协同催化技术研究进展 |
1.2.4 废气生物净化技术 |
1.2.5 高级氧化-生物滤塔联合净化技术 |
1.2.6 目标污染物及其处理技术简介 |
参考文献 |
第二章 铜-锰、铈-分子筛和银-二氧化钛三种催化剂的制备、结构表征及其等离子体协同催化性能研究 |
2.1 引言 |
2.2 实验部分 |
2.2.1 实验试剂 |
2.2.2 实验仪器 |
2.2.3 催化剂制备 |
2.2.4 催化剂表征 |
2.2.5 NTP协同催化性能研究 |
2.3 结果与讨论 |
2.3.1 催化剂结构表征 |
2.3.2 催化剂性能表征 |
2.3.3 协同催化转化CB产物研究 |
2.3.4 协同催化转化CB产物特性分析 |
2.3.5 催化剂稳定性分析 |
2.3.6 低能量输入下DBD协同催化效果 |
2.4 本章小结 |
参考文献 |
第三章 不同能量输入下DBD协同CUO/MNO_2工艺性能及其作为生物净化预处理工艺的可行性分析 |
3.1 引言 |
3.2 实验部分 |
3.2.1 实验试剂 |
3.2.2 实验仪器 |
3.2.3 实验装置 |
3.2.4 工艺参数对CB转化效果的影响 |
3.2.5 CB转化动力学研究 |
3.2.6 分析方法 |
3.3 结果与讨论 |
3.3.1 工艺参数对CB转化效果的影响 |
3.3.2 不同反应条件下转化产物的特性分析 |
3.3.3 不同反应条件下产物组成分析 |
3.3.4 协同转化过程的动力学分析 |
3.4 小结 |
参考文献 |
第四章 DBD协同CUO/MNO_2 耦合生物滴滤塔降解CB废气工艺性能及微生物群落分析 |
4.1 引言 |
4.2 实验部分 |
4.2.1 实验装置 |
4.2.2 填料选择及营养液配制 |
4.2.3 接种方式 |
4.2.4 运行工艺 |
4.2.5 分析方法 |
4.3 结果和讨论 |
4.3.1 挂膜启动期运行性能比较 |
4.3.2 稳定运行期性能比较 |
4.3.3 DBD协同Cu O/Mn O_2对BTF去除性能的影响 |
4.3.4 耦合系统各功能单元对于CB去除的贡献分析 |
4.3.5 BTF单元内微生物群落结构分析 |
4.4 本章小结 |
参考文献 |
第五章 结论和建议 |
5.1 结论 |
5.2 建议 |
作者简介 |
1 作者简历 |
2 攻读博士学位期间发表的学术论文 |
3 参与的科研项目及获奖情况 |
4 攻读博士学位期间已获得的发明专利 |
学位论文数据集 |
(7)4-乙酰氨基环己醇液相催化氧化脱氢反应的研究(论文提纲范文)
摘要 |
ABSTRACT |
第一章 文献综述 |
1.1 研究背景 |
1.1.1 4-乙酰氨基环已酮的应用及其合成方法 |
1.1.2 环己醇的催化脱氢反应的研究进展 |
1.2 钨基催化剂在氧化反应中应用的研究进展 |
1.2.1 钨酸盐类催化体系 |
1.2.2 接枝型催化剂 |
1.2.3 WO_3负载型催化剂 |
1.3 含杂原子分子筛的制备及其在氧化反应中的应用 |
1.3.1 含钨元素的介孔分子筛催化体系 |
1.3.2 醇或烯烃类化合物催化氧化反应机理的研究进展 |
1.4 研究内容、目的和意义 |
第二章 催化剂的制备及其表征 |
2.1 主要仪器和试剂 |
2.1.1 主要仪器和设备 |
2.1.2 主要试剂 |
2.2 催化剂的制备 |
2.2.1 季铵盐和钨酸盐复合型催化剂的制备 |
2.2.2 浸渍法制备WO_3负载型催化剂 |
2.2.3 机械研磨制备WO_3负载型催化剂 |
2.2.4 溶胶-凝胶法制备WO_3-SiO_2催化剂 |
2.2.5 掺杂钨元素的分子筛催化剂的制备 |
2.2.6 负载型催化剂的负载量定义 |
2.3 催化剂的表征 |
2.3.1 催化剂XRD物相测定 |
2.3.2 BET测定 |
2.3.3 Raman光谱测定 |
2.4 结果与讨论 |
2.4.1 XRD物相分析 |
2.4.2 BET分析 |
2.4.3 Raman分析 |
2.5 本章总结 |
第三章 钨酸铵催化作用下的4-乙酰氨基环己醇氧化脱氢反应 |
3.1 前言 |
3.2 实验部分 |
3.2.1 仪器设备和分析条件 |
3.2.2 化学试剂和原料 |
3.2.3 4-乙酰氨基环己醇氧化反应过程 |
3.2.3.1 液相反应过程 |
3.2.3.2 产物的定性 |
3.2.4 计算方法 |
3.3 结果与讨论 |
3.3.1 催化剂的筛选 |
3.3.2 反应条件的影响 |
3.3.2.1 过氧化氢用量对氧化反应的影响 |
3.3.2.2 催化剂用量对氧化反应的影响 |
3.3.2.3 反应温度对氧化反应的影响 |
3.3.2.4 反应时间对氧化反应的影响 |
3.3.3 溶剂对氧化反应的影响 |
3.4 本章总结 |
第四章 负载型钨基催化剂催化作用下的4-乙酰氨基环己醇氧化脱氢反应 |
4.1 前言 |
4.2 实验部分 |
4.2.1 仪器设备和分析条件 |
4.2.2 化学试剂和原料 |
4.2.3 负载型三氧化钨催化氧化反应过程 |
4.2.4 碘量法测定H_2O_2分解效率 |
4.2.4.1 硫代硫酸钠溶液的配制与标定 |
4.2.4.2 碘量法测定H_2O_2含量 |
4.3 结果与讨论 |
4.3.1 催化剂的筛选 |
4.3.2 反应条件的影响 |
4.3.2.1 不同的负载量对氧化反应的影响 |
4.3.2.2 催化剂用量对氧化反应的影响 |
4.3.2.3 反应时间对氧化反应的影响 |
4.3.2.4 反应温度对氧化反应的影响 |
4.3.3 催化剂(25 wt%WO_3/SiO_2)的重复利用情况 |
4.3.4 活性组分钨在载体中的固定 |
4.4 本章总结 |
参考文献 |
作者简介 |
发表论文及专利申请情况 |
致谢 |
(8)介孔Ce-MCM-41的合成及光催化降解活性研究(论文提纲范文)
1. 材料与方法 |
1.1 材料 |
1.1.1 仪器与设备 |
1.1.2 主要试剂 |
1.2 方法 |
1.2.1 催化剂的合成 |
1.2.2 催化剂的表征 |
1.2.3 模拟太阳光照射下的光催化降解试验 |
1.2.4 分析方法 |
2. 结果与分析 |
2.1 催化剂的表征结果 |
2.1.1 N2吸附分析 |
2.1.2 XRD分析结果 |
2.1.3 FT-IR分析结果 |
2.1.4 UV-Vis分析结果 |
2.2 光催化降解性能分析结果 |
3. 结论 |
(9)二氧化硅负载硅钨钼酸催化剂的制备及其催化性能研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第一章 绪论 |
1.1 多金属氧酸盐的发展概述 |
1.2 多金属氧酸盐的催化化学 |
1.3 固载型多金属氧酸盐催化剂的应用研究 |
1.4 选题目的、意义及研究内容 |
第二章 催化剂 .H_4SiW_6Mo_6O_(40)/SiO_2的制备及优化 |
2.1 前言 |
2.2 试剂及仪器 |
2.3 催化剂的制备 |
2.4 催化剂制备条件的优化 |
2.5 催化剂 H4SiW6MO6O40/SiO_2的表征 |
2.6 结论 |
第三章 H_4SiW_6Mo_6O_(40)/SiO_2催化合成缩醛(酮) |
3.1 前言 |
3.2 实验部分 |
3.3 结果与讨论 |
3.4 结论 |
第四章 H_4SiW_6Mo_6O_(40)/SiO_2催化合成甲基丙烯酸正丁酯 |
4.1 前言 |
4.2 实验部分 |
4.3 结果与讨论 |
4.4 结论 |
第五章 H_4SiW_6Mo_6O_(40)/SiO_2在 H2O_2催化氧化环己酮合成己二酸中的应用 |
5.1 前言 |
5.2 实验部分 |
5.3 结果与讨论 |
5.4 结论 |
第六章 H2O_2处理 .H_4SiW_6Mo_6O_(40)/SiO_2光催化降解有机染料的 |
6.1 前言 |
6.2 实验部分 |
6.3 结果与讨论 |
6.4 结论 |
致谢 |
参考文献 |
附录 1 攻读学位期间发表论文目录 |
(10)负载型ZrO2、ZrMOx(M=La、Ce、Sm、Gd)催化芳香酮氢转移反应研究(论文提纲范文)
摘要 |
ABSTRACT |
第一章 绪论 |
1.1 芳香醇简介 |
1.2 芳香醇的制备方法 |
1.2.1 提取法 |
1.2.2 微生物发酵法 |
1.2.3 有机合成法 |
1.3 Meervein-Ponndorf-Verley反应简介 |
1.4 MPV反应催化剂 |
1.4.1 均相催化剂 |
1.4.2 多相催化剂 |
1.5 论文研究目的 |
第二章 实验部分 |
2.1 实验药品及实验仪器 |
2.1.1 实验药品 |
2.1.2 实验仪器 |
2.2 实验装置 |
2.2.1 MCM-41型介孔分子筛合成装置 |
2.2.2 水合ZrO2的合成 |
2.2.3 负载型催化剂的制备 |
2.2.4 MPV反应装置示意图 |
2.3 催化剂性能测试 |
2.3.1 MPV反应实验 |
2.3.2 底物及氢源的拓展 |
2.3.3 底物与氢源的比例 |
2.3.4 重复性实验 |
2.3.5 抗水性实验 |
2.3.6 抗酸性实验 |
2.3.7 抗碱性实验 |
2.4 催化剂表征 |
2.4.1 X射线粉末衍射(XRD) |
2.4.2 N_2等温吸附-脱附(BET) |
2.4.3 热重-差热(TG-DTG) |
2.4.4 X光电子能谱(XPS) |
2.4.5 NH_3程序升温脱附(NH_3-TPD) |
2.4.6 吡啶原位吸附红外(Py-FTIR) |
2.5 反应结果测试与分析 |
2.5.1 气相色谱分析 |
2.5.2 气相色谱标准曲线的绘制 |
2.5.3 气相色谱测定结果的计算 |
2.5.4 其他芳香酮底物的分析方法 |
第三章 负载型ZrO_2的催化性能研究 |
3.1 ZrO_2/MCM-41与ZrO_2/AC的催化性能对比 |
3.1.1 XRD分析 |
3.1.2 N2等温吸附脱附分析 |
3.1.3 TG-DSC分析 |
3.1.4 XPS分析 |
3.1.5 吡啶原位吸附红外分析 |
3.1.6 催化活性 |
3.1.7 结论 |
3.2 ZrO_2/MCM-41和ZrO_2/SiO_2的催化性能对比 |
3.2.1 XRD分析 |
3.2.2 N_2等温吸附脱附分析 |
3.2.3 XPS分析 |
3.2.4 吡啶原位吸附红外分析 |
3.2.5 催化活性对比 |
3.2.6 结论 |
3.3 ZrO_2负载量对ZrO_2/MCM-41催化性能的影响 |
3.3.1 XRD分析 |
3.3.2 N_2等温吸附脱附分析 |
3.3.3 催化活性 |
3.3.4 结论 |
3.4 ZrO_2/MCM-41在芳香酮MPV反应中的应用 |
3.4.1 反应条件的影响 |
3.4.2 含不同取代基苯乙酮的反应活性 |
3.4.3 重复使用性 |
3.4.4 结论 |
3.5 本章小结 |
第四章 稀土元素掺杂对ZrO_2/MCM-41催化性能的影响 |
4.1 稀土元素种类的影响 |
4.1.1 催化活性 |
4.1.2 XRD分析 |
4.1.3 N_2等温吸附脱附分析 |
4.1.4 XPS分析 |
4.1.5 NH_3程序升温脱附分析 |
4.1.6 吡啶原位吸附红外分析 |
4.1.7 讨论 |
4.1.8 结论 |
4.2 制备条件的影响 |
4.2.1 催化性能 |
4.2.2 XRD分析 |
4.2.3 XPS分析 |
4.2.4 NH_3程序升温脱附分析 |
4.2.5 吡啶原位吸附红外分析 |
4.2.6 讨论 |
4.2.7 结论 |
4.3 MO_x负载量对ZrMO_x/MCM-41催化性能的影响 |
4.3.1 催化活性 |
4.3.2 结论 |
4.4 ZrMO_x/MCM-41在催化芳香酮MPV反应中的应用 |
4.4.1 反应条件的影响 |
4.4.2 含不同取代基苯乙酮的反应活性 |
4.4.3 重复使用性 |
4.4.4 抗水性 |
4.4.5 抗酸性 |
4.4.6 抗碱性 |
4.4.7 结论 |
4.5 本章小结 |
第五章 结论与展望 |
5.1 结论 |
5.2 展望 |
参考文献 |
致谢 |
攻读学位期间专利申请及论文发表目录 |
四、硝酸亚铈催化氧化环己醇制环己酮的研究(论文参考文献)
- [1]亚铈试纸的设计与制作[J]. 崔媛,周靓,赫春香. 应用化学, 2020(09)
- [2]铁铈氧化物催化环己酮氧气氧化制ε-己内酯[J]. 王媛媛,张明,胡珊珊,刘赛赛,朱明乔. 高校化学工程学报, 2020(04)
- [3]TS-1/Fe3O4磁性催化剂的制备及其催化苯酚羟基化的研究[D]. 黄玮康. 北京化工大学, 2020(02)
- [4]双金属氧化物催化剂上环己酮B-V氧化制备ε-己内酯工艺研究[D]. 王媛媛. 浙江大学, 2020(02)
- [5]微纳结构三氧化钨的可控制备及性能研究[D]. 王磊. 合肥工业大学, 2017(01)
- [6]DBD协同催化-生物滴滤耦合净化氯苯废气的工艺性能及机理研究[D]. 朱润晔. 浙江工业大学, 2016(04)
- [7]4-乙酰氨基环己醇液相催化氧化脱氢反应的研究[D]. 赵晓倩. 浙江大学, 2014(06)
- [8]介孔Ce-MCM-41的合成及光催化降解活性研究[J]. 姚文华,秦云,李雪兰. 保山学院学报, 2013(05)
- [9]二氧化硅负载硅钨钼酸催化剂的制备及其催化性能研究[D]. 喻莉. 湖北师范学院, 2013(04)
- [10]负载型ZrO2、ZrMOx(M=La、Ce、Sm、Gd)催化芳香酮氢转移反应研究[D]. 袁剑. 浙江工业大学, 2012(07)